近紅外光譜新型建模方法與應(yīng)用基礎(chǔ)研究.pdf

1、現(xiàn)代工業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中對(duì)產(chǎn)品質(zhì)量的控制要求日益嚴(yán)格，而實(shí)現(xiàn)產(chǎn)品質(zhì)量控制的前提是能夠獲得關(guān)于產(chǎn)品質(zhì)量的反饋信息，因此對(duì)產(chǎn)品質(zhì)量的檢測(cè)是產(chǎn)品質(zhì)量控制系統(tǒng)中一個(gè)尤為重要的環(huán)節(jié)。近紅外光譜分析技術(shù)是一種具有快速、無(wú)損、可實(shí)時(shí)在線分析等突出優(yōu)點(diǎn)的檢測(cè)技術(shù)，能夠用于實(shí)現(xiàn)產(chǎn)品質(zhì)量的定性/定量檢測(cè)，目前已廣泛應(yīng)用于眾多領(lǐng)域之中。但近紅外光譜存在信號(hào)強(qiáng)度弱、譜帶寬且相互重疊等缺點(diǎn)，無(wú)法直接從光譜信號(hào)中解析出關(guān)于物質(zhì)的定性/定量信息，因而近紅外光譜分析技術(shù)只能

2、作為一種間接分析技術(shù)，其應(yīng)用必須依賴于有效的定性/定量分析模型，所以建模方法是近紅外光譜分析技術(shù)的核心內(nèi)容，也是近10年來(lái)近紅外光譜分析技術(shù)領(lǐng)域內(nèi)的研究重點(diǎn)和熱點(diǎn)。雖然目前有關(guān)于近紅外光譜建模方法的理論體系相對(duì)于早期有了長(zhǎng)足的發(fā)展，但該領(lǐng)域仍處于發(fā)展階段，為了進(jìn)一步提高近紅外光譜分析技術(shù)的精度以及豐富近紅外光譜建模方法理論體系，不斷探索和開(kāi)發(fā)新的建模方法仍然很有必要。此外，關(guān)于近紅外光譜分析技術(shù)的應(yīng)用研究也是近紅外光譜分析技術(shù)領(lǐng)域內(nèi)的重

3、要內(nèi)容，已引起了眾多學(xué)者的高度重視。
　　基于上述背景，本論文的主要內(nèi)容是關(guān)于近紅外光譜分析技術(shù)新型建模方法的開(kāi)發(fā)與探索以及近紅外光譜分析技術(shù)的應(yīng)用研究，主要貢獻(xiàn)和創(chuàng)新點(diǎn)如下:
　　(1)開(kāi)展了近紅外光譜分析技術(shù)定性分析研究，針對(duì)目前市場(chǎng)上經(jīng)常出現(xiàn)的假冒品牌洗衣粉和聚丙烯酰胺類(lèi)型混淆以及摻假現(xiàn)象，考察了近紅外光譜分析技術(shù)結(jié)合模式識(shí)別方法在洗衣粉品牌鑒別和聚丙烯酰胺類(lèi)型鑒別這兩個(gè)具體應(yīng)用中的可行性，還對(duì)近紅外光譜分析技術(shù)用于鑒

4、別摻假聚丙烯酰胺進(jìn)行了初步研究，最終實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明近紅外光譜分析技術(shù)結(jié)合模式識(shí)別方法能夠用于洗衣粉品牌的快速鑒別，也能夠用于鑒別不同類(lèi)型的聚丙烯酰胺以及鑒別摻假的聚丙烯酰胺。
　　(2)近紅外光譜定量分析中樣本間差異過(guò)大時(shí)會(huì)導(dǎo)致樣本光譜與檢測(cè)目標(biāo)之間存在嚴(yán)重的非線性，這時(shí)常用的偏最小二乘(Partial Least Square，PLS)模型的預(yù)測(cè)精度會(huì)變差。針對(duì)這個(gè)問(wèn)題本文提出三種新型局部PLS建模方法:第一種是基于凈信號(hào)分析的局

5、部PLS算法，獲得樣本光譜的凈信號(hào)，并以樣本凈信號(hào)間的歐式距離作為相似判據(jù)，選擇局部校正子集建立局部PLS模型;第二種是基于譜回歸方法的局部PLS建模算法，利用譜回歸方法對(duì)樣本光譜進(jìn)行壓縮，并以壓縮后的樣本光譜間的歐式距離作為相似判據(jù);第三種是首次將光譜信息散度引入到局部建模算法中作為一種新的相似判據(jù)。將這三種方法應(yīng)用于一組近紅外光譜數(shù)據(jù)集，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明這三種算法優(yōu)于全局建模方法和兩種傳統(tǒng)的局部建模方法。
　　(3)在現(xiàn)有的疊加偏

6、最小二乘回歸(Stacked Partial Least Square，SPLS)算法基礎(chǔ)上，提出一種基于變量投影重要性(Variable Importance in theProjection，VIP)的改進(jìn)疊加偏最小二乘算法(Improved SPLS based on VIP，VIP-SPLS)，該算法首先根據(jù)PLS模型求出所有波長(zhǎng)的VIP值，然后將波長(zhǎng)按VIP值從大到小的順序進(jìn)行排序并把排序后的光譜等分成多個(gè)光譜間隔，在每個(gè)間隔

7、上建立一個(gè)PLS子模型，通過(guò)交叉驗(yàn)證獲得各子模型的權(quán)重，最后以加權(quán)平均的方式將所有子模型疊加在一起得到疊加模型。將該算法應(yīng)用于兩組近紅外光譜數(shù)據(jù)集，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明VIP-SPLS模型性能優(yōu)于常規(guī)的PLS模型和SPLS模型。
　　(4)為了提高應(yīng)用于近紅外光譜定量分析的極限學(xué)習(xí)機(jī)(Extreme LearningMachine，ELM)的預(yù)測(cè)精度，提出了一種改進(jìn)的ELM算法(Improved ELM，iELM)。常規(guī)的ELM模型中先通

8、過(guò)隱含層將作為輸入的近紅外光譜波長(zhǎng)映射為隱含層輸出矩陣H，再利用Moore-Penrose廣義逆算法求取H與檢測(cè)目標(biāo)間的回歸模型，因?yàn)榻t外光譜數(shù)據(jù)的維數(shù)比較高，建立ELM模型時(shí)需要大量的隱節(jié)點(diǎn)，導(dǎo)致H維數(shù)高且存在高度共線性，此時(shí)Moore-Penrose廣義逆算法求取H與檢測(cè)目標(biāo)間的回歸模型時(shí)可能會(huì)存在病態(tài)問(wèn)題而影響ELM模型性能。在iELM模型中，則用本文中新提出的VIP-SPLS算法取代傳統(tǒng)的Moore-Penrose廣義逆算法，

9、建立H與檢測(cè)目標(biāo)間的回歸模型。最后用一組近紅外光譜數(shù)據(jù)集考察iELM算法的可行性，結(jié)果表明iELM模型預(yù)測(cè)精度顯著優(yōu)于PLS模型和ELM模型。
　　(5)模型轉(zhuǎn)移是近紅外光譜定量分析中為了保持已建模型的通用性時(shí)采用的一種技術(shù)手段，主要是通過(guò)光譜校正的方式，消除不同儀器間光譜的差異，從而使一臺(tái)儀器上（稱(chēng)為主儀器）建立的模型能夠適用于其他儀器（從儀器）所測(cè)光譜而不必為新儀器建立新的定量分析模型。已有的方法在進(jìn)行模型轉(zhuǎn)移時(shí)可能會(huì)受到光譜

10、數(shù)據(jù)中存在的冗余信息的影響，從而影響對(duì)從儀器所測(cè)光譜的預(yù)測(cè)精度。為了解決這個(gè)潛在的問(wèn)題，這里將新提出的VIP-SPLS算法與兩種常規(guī)的模型轉(zhuǎn)移方法相結(jié)合。由于VIP-SPLS算法能夠克服冗余信息的影響且具有模型融合的優(yōu)點(diǎn)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明當(dāng)其與已有的模型轉(zhuǎn)移方法相結(jié)合時(shí)，能夠進(jìn)一步改善已有方法的模型轉(zhuǎn)移效果，從而提高經(jīng)轉(zhuǎn)換后的主儀器模型對(duì)從儀器所測(cè)光譜的預(yù)測(cè)精度。
　　(6)將本文中提出的幾種新型建模方法應(yīng)用于近紅外光譜檢測(cè)汽油辛烷值