Na-,2-O-CaO-Al-,2-O-,3--SiO-,2--H-,2-O體系產(chǎn)物對(duì)核素Sr、Cs的固化效應(yīng)研究.pdf

1、放射性核素鍶、銫的固化是核廢物安全處置的關(guān)鍵環(huán)節(jié)之一。在固化基材的研究中，堿激發(fā)膠凝材料以其強(qiáng)度高、孔隙率低、耐久性好、對(duì)鍶、銫吸附能力強(qiáng)等特點(diǎn)受到越來(lái)越多的關(guān)注。堿激發(fā)膠凝材料屬于Na2O-CaO-Al2O3-SiO2-H2O體系，研究該體系水化產(chǎn)物對(duì)核素鍶、銫的固化效應(yīng)，有助于探索最佳的固化體材料設(shè)計(jì)方案和制備條件，并為進(jìn)一步預(yù)測(cè)鍶、銫的環(huán)境行為及鍶、銫固化提供理論依據(jù)。
　　 按設(shè)計(jì)配比，在35℃恒溫、水化時(shí)間90天的條件

2、下，制備了Na2O-CaO-Al2O3-SiO2-H2O體系水化產(chǎn)物粉體，并運(yùn)用XRD、TG-DSC、FTIR、SEM等手段對(duì)其進(jìn)行表征。結(jié)果表明：當(dāng)(Ca+Na)/(Si+Al)(記為(C+N)/(S+A))小于1時(shí)，主要水化產(chǎn)物為含Na、Al的C-S-H凝膠(記為：(Na+Al)-C-S-H)、水化鈣黃長(zhǎng)石或水化鈣鋁黃長(zhǎng)石；Al/Si(記為A/S)大于0.3時(shí)，還有鈣十字沸石和A型沸石產(chǎn)生。
　　 用靜態(tài)吸附法研究了該體系水

3、化產(chǎn)物粉體的化學(xué)組成即(C+N)/(S+A)、A/S對(duì)鍶、銫吸附性能的影響，討論了Na2O-CaO-Al2O3-SiO2-H2O體系水化產(chǎn)物粉體對(duì)Sr2+、Cs+的吸附動(dòng)力學(xué)和吸附熱力學(xué)行為。結(jié)果表明，在本實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)，(C+N)/(S+A)越低、A/S越高，越有利于水化產(chǎn)物粉體對(duì)鍶、銫的吸附；溫度為25℃，母液濃度為0.0002mol·L-1條件下，當(dāng)(C+N)/(S+A)=0.66，A/S=0.6時(shí)，水化產(chǎn)物粉體對(duì)Sr2+的3天吸附量

4、達(dá)0.0895 mmol·g-1，對(duì)Cs+的3天吸附量為0.0805 mmol·g-1；水化產(chǎn)物粉體對(duì)S12+、Cs+的吸附動(dòng)力學(xué)符合Lagergren假二級(jí)速率方程模型；水化產(chǎn)物粉體對(duì)Sr2+、Cs+的吸附近似服從Freudlich、D-R吸附等溫式，吸附過(guò)程以離子交換吸附為主；吉布斯自由能為負(fù)值，反應(yīng)能自發(fā)進(jìn)行。
　　 在25℃條件下，當(dāng)(C+N)/(S+A)＜1時(shí)，Na2O-CaO-Al2O3-SiO2-H2O體系凝膠固化