沸石分子篩催化劑上苯胺N甲基化研究.pdf

1、N,N-二甲基苯胺是一種重要的有機(jī)原料,同時也是合成染料、醫(yī)藥、農(nóng)藥的重要中間體.近年來世界染料、醫(yī)藥工業(yè)發(fā)展迅猛,而中國染料生產(chǎn)量多年來居世界前列,并逐年增長,因此國內(nèi)外對N,N-二甲基苯胺的需求不斷擴(kuò)大.沸石分子篩在在很多催化反應(yīng)中,均表現(xiàn)出良好活性、選擇性和穩(wěn)定性,分子篩可以多次再生使用,對環(huán)境更加友好.因此人們希望把分子篩作為催化劑應(yīng)用于苯胺的N甲基化反應(yīng).但以分子篩為催化劑的苯胺N甲基化反應(yīng)的研究尚處于探索階段,至今并無工業(yè)化

2、報導(dǎo).因此這一研究具有重要的理論意義和經(jīng)濟(jì)意義.我們選用了三種沸石分子篩作為研究對象,分別是一維結(jié)構(gòu)的MCM-41,二維結(jié)構(gòu)的絲光沸石,以及三維結(jié)構(gòu)的ZSM-5.通過多種方法對分子篩進(jìn)行改性,如氟改性、氧化物改性、水蒸氣處理,考察不同的改性方法對分子篩酸性以及結(jié)構(gòu)的影響,并以此來探討提高苯胺轉(zhuǎn)化率和選擇性的方法.在絲光沸石的改性中,我們通過在絲光沸石上負(fù)載5﹪的氧化鋅或氧化鈷可以大大提高反應(yīng)中苯胺的轉(zhuǎn)化率.在ZSM-5分子篩的改性中,我