鎢基分子篩催化劑上乙炔選擇催化還原NO-,x-的研究.pdf

1、氮氧化物(NO<,x>)是最主要的大氣污染物之一，它能夠產(chǎn)生酸雨和光化學煙霧等危害環(huán)境和人的身體健康。烴類選擇性催化脫除NO<,x>是貧燃汽車尾氣治理的主要研究方法，也是環(huán)保領域重要的研究課題之一。本文從提高催化劑的低溫選擇性出發(fā)，對鎢基催化劑上乙炔選擇催化還原NO<,x>進行了深入探討，并與甲烷和丙烯做了比較研究。 論文研究了不同鎢擔載量對W/HZSM-5催化劑C<,2>H<,2>-SCR．反應的影響，發(fā)現(xiàn)適量鎢的加入大大提高

2、了HZSM-5催化劑選擇催化還原NO<,x>的低溫活性和選擇性。在800 ppmC<,2>H<,2>，1600 ppm NO，10％O<,2>(He為平衡氣)條件下，6％W/HZSM-5催化劑在300～400℃寬溫區(qū)內(nèi)，NO轉化率可以達到80％以上。相同條件下，同“C”濃度的丙烯和甲烷為還原劑時，催化劑的活性較低，NO的最大轉化率分別為33％和28％，且在丙烯為還原劑時，催化劑在反應中出現(xiàn)積碳失活現(xiàn)象。 從對W/HZSM-5催化

3、劑進行的表征結果可以發(fā)現(xiàn)，鎢物種的加入雖然使分子篩催化劑的酸性減弱，但較多量的單體和聚合態(tài)鎢酸鹽物種的大量存在能使催化劑的活性大大提高。通過C<,2>H<,2>和NO<,x>吸附和脫附實驗以及NO的氧化實驗，發(fā)現(xiàn)在W/HZSM-5催化劑上，C<,2>H<,2>的吸附對催化劑的活性影響很小，但鎢物種的加入不但使催化劑的催化NO氧化的活性增強，而且促進了催化劑對NO<,x>的吸附，這是決定催化劑活性的重要因素。 NO<,x>的紅外實

4、驗結果進一步證明，橋式和雙齒硝酸鹽是NO的C<,2>H<,2>-SCR反應中的活性含氮物種，它們能夠在反應溫度下吸附在催化劑表面，并在反應過程中與還原劑生成活性的含羰基物種。 80℃下，ZSM-5、Na13X、Y、HMOR、H5A、HSAPO-34等多種分子篩和常見載體對乙炔和丙烯的吸附和脫附性能的研究結果表明：乙炔和丙烯在SiO<,2>、γ-Al<,2>O<,3>上幾乎不吸附，而與分子篩存在較強的相互作用。對于同類型的分子篩，