復(fù)合氧化物(1-x)CeO2_xNiO的制備、表征及其催化性能的研究.pdf

1、催化技術(shù)是納米材料的重要應(yīng)用方向，而其能否大面積推廣該技術(shù)的關(guān)鍵是獲得高活性，低成本的納米催化材料。一氧化碳氧化反應(yīng)過程簡單，因而常被用作模型反應(yīng)研究其他氧化反應(yīng)中催化劑的活性。大量研究表明氧化鈰復(fù)合過渡金屬氧化物之所以吸引人們的注意由于過渡金屬氧化物的加入提高了氧化鈰的熱穩(wěn)定性和氧存儲能力。氧化鎳是一種過渡金屬氧化物,具有相對較好的催化活性。已有文獻(xiàn)報(bào)道氧化鎳添加到氧化鈰中可以提高氧化鈰的氧空位濃度及晶格氧的流動(dòng)性,從而提高氧化鈰的氧

2、化還原和氧儲存本領(lǐng)。合成(1-x)CeO2?xNiO復(fù)合氧化物包括兩個(gè)關(guān)鍵步驟，第一步水熱反應(yīng)，第二步煅燒處理。研究發(fā)現(xiàn)復(fù)合氧化物(1-x)CeO2?xNiO的催化活性均高于純氧化鈰和氧化鎳,當(dāng)x=10％時(shí)，催化活性有明顯的改善，在x=20%到x=50%區(qū)間內(nèi)催化劑(1-x)CeO2?xNiO性能最佳。H2-TPR結(jié)果表明，復(fù)合氧化物催化活性的提高與摻進(jìn)氧化鈰晶格中的鎳物種和表面高分散氧化鎳物種相關(guān)，即兩者協(xié)同作用共同促進(jìn)一氧化碳氧化的

3、活性。另外通過對比不同方法(浸漬方法，溶膠凝膠和共沉淀方法)合成的(1-x)CeO2?xNiO樣品，發(fā)現(xiàn)對于水熱方法合成的樣品，其鎳物種體相摻雜和表面修飾的協(xié)同效果最佳。繼續(xù)對催化劑90%CeO2?10%NiO的煅燒溫度進(jìn)行調(diào)節(jié)，發(fā)現(xiàn)相比其他溫度煅燒處理的樣品，500oC熱處理的樣品具有較好的一氧化碳和甲烷氧化活性，該樣品有較多鎳離子摻進(jìn)氧化鈰晶格之中，進(jìn)而增加了氧化鈰氧空位濃度及催化劑表面吸附和脫附氧的本領(lǐng)，而過高的煅燒溫度會導(dǎo)致催化