Co系鈣鈦礦材料中的磁性研究.pdf

1、自從在鈣鈦礦材料中發(fā)現(xiàn)特大巨磁電阻效應以來，人們不斷從晶格結構，電磁性質，輸運性質等方面對其進行細致的研究，期望對磁電阻的機理有所了解。目前解釋磁電阻的主要有兩大觀點：基于雙交換模型（double-exchange）的磁散射機理，和基于Jahn-Teller效應為主的晶格畸變機理。無論那種理論，都想說明在磁轉變溫度Tc附近，材料電阻何以會增加以及有可能發(fā)生的金屬-絕緣體相變。本論文主要以研究材料的磁性電子結構為主，不計及晶格畸變，希望由

2、此能得到有關系統(tǒng)的磁電阻效應與其相應的磁學性質之間的關系?，F(xiàn)在發(fā)現(xiàn)有磁電阻的主要是Mn系材料，同時人們還發(fā)現(xiàn)在Co系材料中也有這種現(xiàn)象。進一步研究發(fā)現(xiàn)兩者的性質在很大程度上有差異，特別是Co系鈣鈦礦中沒有明顯的Jahn-Teller晶格畸變效應，而且有各種不同的自旋態(tài)。所以，通過對Co系材料各個自旋態(tài)的能譜及磁性的研究，有可能成為揭開鈣鈦礦磁電阻機理的關鍵一步。
　　 我們采用多能帶的Hubbard模型來描寫實際的鈣鈦礦材料，即

3、計入d軌道和p軌道的簡并度，以及d電子之間的Coulomb排斥作用和exchange交換作用。在Hartree-Fock平均場近似下將系統(tǒng)Hamiltonian線性化，得到類似緊束縛近似模型的有效單粒子哈密頓。同時，我們利用實空間recursion電子結構計算方法，通過對不同自旋態(tài)的能態(tài)密度和能量的計算，來研究系統(tǒng)可能存在的磁結構以及相應的性質。
　　 首先，我們將研究Co系鈣鈦礦材料中特有的自旋態(tài)轉變（spin-state t

4、ransition）問題，在前人研究立方鈣鈦礦的基礎上，系統(tǒng)地研究化合物CeCoO3（其中的Ce離子以四價態(tài)存在）的基態(tài)。我們知道由于材料中的晶場和交換場可比擬，由Co3+離子的電子組態(tài)我們知道存在低自旋態(tài)（602ggte，low-spin state，LS），中間自旋態(tài)（512ggte，intermediate-spin state，IS）和高自旋態(tài)（422ggte，high-spin state，HS）。同樣，Co4+離子也有三種自

5、旋態(tài)，但由于少了一個電子，將分別為：低自旋態(tài)（502gget，LS），中間自旋態(tài)（412ggte，IS）以及高自旋態(tài)（322ggte，HS）；而Co2+離子只有二種自旋態(tài)，低自旋態(tài)(621gget，LS)和高自旋態(tài)(522gget，HS)。由于實驗上推測出有可能有不同自旋態(tài)組成的近鄰有序態(tài)，我們統(tǒng)一把元胞擴大一倍，從Co2+離子的兩個單純態(tài)出發(fā)，研究所有可能的組合。結果發(fā)現(xiàn)，在CeCoO3中，給定參數(shù)范圍內，基態(tài)為高自旋反鐵磁有序態(tài)。<

6、br>　　 在以上研究結果的基礎上，我們研究了在SrCoO3中摻Ce其自旋態(tài)隨摻雜濃度變化的情況。從Co4+離子的組態(tài)出發(fā)，我們依次得到新的自旋態(tài)：低自旋態(tài)（LS，522xggte），中間自旋態(tài)（IS，412xxggte++）和高自旋態(tài)（HS，3222xggte+）。從中我們可以發(fā)現(xiàn)，在摻雜過程中，增加的是巡游性的ge電子，而2gt電子始終保持其局域性。我們的結果表明在整個摻雜過程中材料的金屬性始終很微弱，可以說是半金屬，最后成了絕緣

7、體，在摻雜濃度穿過0.02時IS態(tài)即被LS-IS-FM態(tài)所替代，隨著摻雜進一步增加，在0.38≤x＜0.79范圍內引進高自旋態(tài)Co離子，從而形成LS-HS-FM有序態(tài)，當0.79≤x＜0.9時基態(tài)變?yōu)镮S-CAFM態(tài)，從x=0.9到x=1.0完成了金屬-絕緣體相變，系統(tǒng)的基態(tài)最終為IS-GAFM態(tài)，是絕緣體。很明顯，在x=1.0時，這里所謂的中間自旋G型反鐵磁有序態(tài)就是CeCoO3中的高自旋反鐵磁有序態(tài)。并且隨著摻雜，能譜的態(tài)密度由開始