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1、本論文主要介紹了利用同步輻射真空紫外光電離和光吸收譜,結(jié)合量子化學(xué)計(jì)算,從實(shí)驗(yàn)和理論上研究小分子的單電離和雙電離,同時(shí)還介紹了國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室原子分子物理光束線氣體濾波器的研制、安裝和調(diào)試工作。 第1章主要介紹了原子分子領(lǐng)域的光電離和光吸收研究概況,并給出了絕熱電離能、垂直電離能、超激發(fā)態(tài)、光電離界面、原子分子的里德堡態(tài)、離解與預(yù)離解的概念。隨后介紹了雙電離和離解的研究概況。然后也對(duì)實(shí)驗(yàn)研究方法如光電離質(zhì)譜、熒光光譜、光吸收譜
2、、光電子譜和符合技術(shù)進(jìn)行了介紹。最后簡(jiǎn)單介紹了量化計(jì)算的方法和理論。 第2章主要介紹了國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室原子分子實(shí)驗(yàn)線站光電離和光吸收實(shí)驗(yàn)使用的裝置和技術(shù)。首先概述了同步輻射光源的特點(diǎn)及應(yīng)用。隨后介紹了原子分子光束線的光學(xué)元件和性能參數(shù),光束線由插入件波蕩器提供高亮度的真空紫外波段(7.5-124 eV)輻射。最后概述了原子分子實(shí)驗(yàn)站使用的裝置和技術(shù),介紹了超聲分子束技術(shù)、反射式飛行時(shí)間質(zhì)譜儀以及多級(jí)光電離吸收室的原理和技術(shù)。
3、 第3章由于原子分子光束線由波蕩器提供真空紫外輻射,由此帶來(lái)了高次諧波問(wèn)題,為了提高原子分子光電離和光吸收數(shù)據(jù)的可靠性,從而更精確研究分子光譜結(jié)構(gòu)。我們采用了氣體濾波器裝置來(lái)抑制高次諧波的干擾。因此我們?cè)诘谌陆榻B了氣體濾波器的研制、安裝和調(diào)試。為了有效消除波蕩器產(chǎn)生的高次諧波的影響,同時(shí)維持光束線及儲(chǔ)存環(huán)超高真空環(huán)境,并根據(jù)原子分子物理光束線實(shí)際情況,我們采用了二級(jí)差分抽氣系統(tǒng)及大抽速的差分泵來(lái)設(shè)計(jì)氣體濾波器系統(tǒng)。調(diào)試結(jié)果表明氣
4、體濾波器的研制達(dá)到了預(yù)期目標(biāo),滿足了實(shí)驗(yàn)要求。 第4章利用同步輻射和多級(jí)電離吸收室技術(shù),在真空紫外波段630~900A測(cè)量了CO的VUV光吸收譜,得到CO分子的電離閾值。根據(jù)光吸收譜,結(jié)合量子虧損理論計(jì)算,對(duì)其光吸收譜的電子態(tài)振動(dòng)躍遷Rydberg系列進(jìn)行了指認(rèn)。與以前的研究結(jié)果相比較,我們的光譜分辨更高,可清楚的地分辨出CO分子的光譜結(jié)構(gòu),結(jié)構(gòu)信息更豐富和精確。不僅擴(kuò)充了原有Rydberg系列和振動(dòng)序列,而且探索性地指認(rèn)了新的
5、序列。這些光譜數(shù)據(jù)可為大氣層和天體物理等研究提供參考數(shù)據(jù)。 第5章利用同步輻射真空紫外光電離技術(shù),結(jié)合超聲分子束和反射式飛行質(zhì)譜儀,研究了14-41 eV能量范圍內(nèi)CO的光電離和離解過(guò)程,結(jié)合理論計(jì)算,詳細(xì)討論了CO的預(yù)離解和離解過(guò)程,并指認(rèn)了解離過(guò)程中一些離子態(tài)和動(dòng)力學(xué)過(guò)程。 第6章利用同步輻射真空紫外光電離質(zhì)譜和光電離效率譜,獲得了一些小分子的雙電離能,同時(shí)我們利用Gaussian-03程序的G2方法計(jì)算了這些小分子
6、的絕熱雙電離能。總的來(lái)說(shuō)我們實(shí)驗(yàn)測(cè)得的雙電離能與理論計(jì)算獲得的絕熱雙電離能比較吻合。通過(guò)比較實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算的結(jié)果,我們討論這些小分子雙電離的機(jī)制。通過(guò)與文獻(xiàn)比較,對(duì)這些分子發(fā)生雙電離前后鍵長(zhǎng)、鍵角和振動(dòng)頻率的變化也做了討論。 第7章介紹了實(shí)驗(yàn)中首次探測(cè)到氟利昂(F-22)的母體二價(jià)離子CHF2Cl2+和其主要碎片二價(jià)離子(CHCl2+,CF22+和CHFCl2+)。利用同步輻射真空紫外光電離質(zhì)譜和光電離效率譜,獲得了氟利昂(F-
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