L-薄荷酮光電離解離反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的實(shí)驗(yàn)和理論研究.pdf

1、本篇論文主要闡述了如何利用真空紫外波段將同步輻射單光子軟電離技術(shù)，超聲膨脹分子束以及多通道質(zhì)譜信號(hào)探測(cè)器—反射式飛行時(shí)間質(zhì)譜儀來開展有關(guān)植物排放的精華油物質(zhì)光電離分解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過程的實(shí)驗(yàn)研究，同時(shí)還介紹了傅立葉變換紅外光譜分析有機(jī)物官能團(tuán)結(jié)構(gòu)信息，實(shí)驗(yàn)都結(jié)合采用了量子化學(xué)從頭算理論分別開展了對(duì)單環(huán)單萜類化合物薄荷酮（menthone）的光電離解離反應(yīng)通道的提出及幾種生物源有機(jī)物的傅立葉變換紅外光譜的理論解析，首次得到了薄荷酮分子的電離能

2、，重要碎片離子的出現(xiàn)勢(shì)和產(chǎn)生它們的解離能，通過分析和比較每個(gè)反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)值和理論值，最終提出產(chǎn)生這些碎片離子的解離反應(yīng)化學(xué)方程式。
　　 本文章分為五章和致謝共六個(gè)部分。
　　 在第一章中，首先介紹了氣溶膠的定義,二次有機(jī)氣溶膠的來源和分類，介紹了幾種重要的生物源植物排放的揮發(fā)性有機(jī)化合物在大氣中的光氧化反應(yīng)機(jī)理。簡(jiǎn)介了光電離和光離解研究中的基本概念如絕熱電離能、垂直電離能、出現(xiàn)勢(shì)以及解離機(jī)理等。簡(jiǎn)單介紹了本論文使用的實(shí)驗(yàn)

3、研究方法和理論研究方法。
　　 在第二章中，主要描述了原子分子物理實(shí)驗(yàn)站的同步輻射光電離實(shí)驗(yàn)裝置。首先概述了同步輻射光源的特點(diǎn)和應(yīng)用范圍，國家同步輻射實(shí)驗(yàn)室(NRSL)儲(chǔ)存環(huán)的性能和相關(guān)的參數(shù)。然后介紹了原子分子物理實(shí)驗(yàn)站光束線的裝置和性能，來自波蕩器的同步輻射可以提供能量范圍7.5-124 eV的真空紫外光。簡(jiǎn)單說明了原子分子物理實(shí)驗(yàn)站的儀器配備情況，討論了分子束的形成條件和飛行時(shí)間質(zhì)譜儀的設(shè)計(jì)原理。最后介紹了實(shí)驗(yàn)站的濾波器系

4、統(tǒng)的組成，結(jié)果表明采用氣壓適中的稀有氣體作為濾波氣體，可以獲得了比較好的高次諧波濾波效果，以保證實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確可信。
　　 在第三章中，首先概述了量子化學(xué)從頭算的理論基礎(chǔ)，然后介紹了本研究中采用的計(jì)算方法和基組。
　　 在第四章中，利用同步輻射光電離質(zhì)譜和分子束技術(shù)和量子化學(xué)計(jì)算軟件程序，在8～15.5 eV的能量范圍內(nèi)，開展單環(huán)單萜類化合物薄荷酮（menthone）的光電離離解的實(shí)驗(yàn)和理論研究。首先利用光電離效率曲線，

5、測(cè)量了母體分子薄荷酮的電離能，以及它的一些碎片離子C9H15O+，C9H17+，C8H16+，C7H11O+，C6H10O+，C5H8O+，C5H10+，C4H6O+，C4H8+，C6H9O+C5H9+，C4H7+，C3H7+，C2H2O+，C3H6+和CH3+的出現(xiàn)勢(shì)的實(shí)驗(yàn)值。然后，利用密度泛涵理論(DFT)和選擇合適的基組，從理論上給出了上述母體分子的電離能，相應(yīng)碎片離子的出現(xiàn)勢(shì)以及產(chǎn)生它們所需要的離解能等。根據(jù)實(shí)驗(yàn)和理論研究結(jié)果比