單層MoS2的電子結(jié)構(gòu)及晶格動力學研究.pdf

1、二硫化鉬(MoS2)作為一種新型的二維層狀半導(dǎo)體材料，因其獨特的分子結(jié)構(gòu)、可觀的禁帶寬度等優(yōu)良特性，已經(jīng)成為了國內(nèi)外材料相關(guān)領(lǐng)域的研究熱點之一?；贛oS2光明的研究前途，我們借助Materials Studio軟件對本征態(tài)二硫化鉬、空位缺陷體系、稀土元素摻雜、聲子譜等多個研究方向進行了系統(tǒng)的計算研究，所取得的研究成果如下：
　　1.對6×6×1的MoS2單層超胞進行了優(yōu)化計算，能帶結(jié)構(gòu)計算結(jié)果呈現(xiàn)出直接帶隙特點，禁帶寬度為1.7

2、26eV，略小于相應(yīng)的實驗結(jié)果。光學吸收譜計算顯示單層MoS2從可見光區(qū)域至紫外光區(qū)域都有很強的吸收表現(xiàn)，表明單層MoS2也有制作光電子器件尤其是紫外探測器件的潛力。聲子譜的聲子色散曲線沒有簡并部分，分析是單層MoS2對稱性所致，同時兩光學支LO2、TO2在布里淵區(qū)中心的拉曼活性模式有1.9cm-1左右的LO-TO劈裂，比拉曼表征下E2g與A1g特征峰之間的頻率間隔小。
　　2.在對本征 MoS2研究的基礎(chǔ)上，我們研究了單層 Mo

3、S2中的空位缺陷行為。對Mo空位及雙 S空位的研究發(fā)現(xiàn)空位缺陷具有點缺陷的特征，且 S空位較 Mo空位更容易形成。結(jié)合電子分布、態(tài)密度分析認為兩種空位缺陷在禁帶中引入的缺陷能級屬于受主能級的可能性大。Mo、S空位缺陷體系在高能量區(qū)域的導(dǎo)帶能態(tài)密度較本征態(tài)顯著變小，認為缺陷能級的限域作用是可能因素之一。同時發(fā)現(xiàn)無論 Mo空位還是 S空位缺陷都導(dǎo)致導(dǎo)帶態(tài)密度有幾個量級的下降，說明空位缺陷的存在對MoS2電子結(jié)構(gòu)具有很大的影響。
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4、.考慮到稀土元素因具有豐富的5d態(tài)和4f態(tài)價電子及長壽命激發(fā)態(tài)，文中選擇了用La、Ce、Nd三種元素分別替換一個Mo原子對單層MoS2進行了摻雜計算。得到的晶格參數(shù)、能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度、差分電荷密度等結(jié)果并與本征 MoS2進行對比分析，發(fā)現(xiàn)La摻雜MoS2的晶格畸變程度最大而Nd摻雜最小，分析認為造成的差別與三種雜質(zhì)原子的共價半徑(La>Ce>Nd)大小有關(guān)。摻入 La原子在MoS2的禁帶中引入受主能級，Ce、Nd摻雜可能形成施主、受主能

5、級共存的情況。三種稀土元素摻雜的差分電荷密度表明單層MoS2中的電子分布發(fā)生改變，特別是Nd摻雜因為4f電子的存在使得差分電荷密度呈現(xiàn)出的反差尤為突出。
　　4.最后，我們對La摻雜單層MoS2磁性的計算采用GGA和在GGA基礎(chǔ)上引入 d態(tài)自旋電子之間排斥作用作修正的 GGA+U兩種不同方式。結(jié)果顯示，作修正的GGA+U方式使得La摻雜的磁矩確實有所變大，同時帶隙、晶格畸變程度都較GGA計算結(jié)果大，與基礎(chǔ)理論分析吻合性很好。但是考