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1、太陽(yáng)能是一種豐富、清潔的可持續(xù)能源,光催化是資源化利用太陽(yáng)能的有效方式。利用光催化可進(jìn)行環(huán)境治理,誘發(fā)氧化-還原反應(yīng)將CO2和H2O合成碳?xì)淙剂?,分解水制氫等。但是,如何在光催化領(lǐng)域提高太陽(yáng)能利用率是關(guān)鍵。近年來(lái),人們主要通過設(shè)計(jì)制備高效光催化劑來(lái)實(shí)現(xiàn)這一目的,針對(duì)目前已有光催化劑的可見光催化活性不高、催化劑制備過程比較復(fù)雜等問題,考慮到制備g-C3N4原材料成本較低、容易制備、穩(wěn)定性高、具有合適的帶隙結(jié)構(gòu)等優(yōu)點(diǎn),結(jié)合鉍系光催化劑價(jià)帶位
2、置較低、具有可見光響應(yīng)的特點(diǎn),本論文旨在設(shè)計(jì)制備具有高可見光降解活性的復(fù)合g-C3N4的鉍系光催化劑,并試圖揭示其可能的催化反應(yīng)機(jī)理,取得研究結(jié)果如下:
g-C3N4/Bi2O2CO3復(fù)合光催化劑:本文在溫和條件下制備了具有高吸附性能的花狀Bi2O2CO3和g-C3N4/Bi2O2CO3。利用XRD、FT-IR、SEM、TEM(HRTEM)、UV-visDRS和N2吸附-脫附技術(shù)表征制備樣品。單色光催化實(shí)驗(yàn)證明Bi2O2CO3
3、可見光下催化降解染料屬于染料敏化降解過程。通過在其表面引入適量的g-C3N4,能得到具有較大比表面的g-C3N4-Bi2O2CO3復(fù)合光催化劑,有利于增強(qiáng)體系的光敏化降解活性。通過優(yōu)化復(fù)合光催化劑的制備條件,得出g-C3N4最佳摻入量為10wt.%。10%g-C3N4/Bi2O2CO3不僅對(duì)陽(yáng)離子型染料(羅丹明B、亞甲基藍(lán)和結(jié)晶紫),而且對(duì)陰離子型染料(甲基橙)都具有較好的光催化降解活性和穩(wěn)定性。通過關(guān)聯(lián)催化劑的物理、化學(xué)性質(zhì)與其光催化
4、活性之間的關(guān)系,推測(cè)染料、g-C3N4和Bi2O2CO3之間匹配的能級(jí)有利于光生電子-空穴在三者之間的傳輸,這是其具有較強(qiáng)可見光降解活性的主要原因。
g-C3N4/β-Bi2O3復(fù)合光催化劑:通過焙燒不同比例g-C3N4/Bi2O2CO3前驅(qū)體,控制制備g-C3N4/β-Bi2O3高效復(fù)合光催化劑。采用XRD、FT-IR、SEM、TEM(HRTEM)、UV-vis和DRS技術(shù)表征所制備樣品。以可見光下降解甲基橙和無(wú)可見光吸收的
5、2,4-二氯苯酚考察g-C3N4/β-Bi2O3光催化活性。通過400℃空氣氣氛下焙燒質(zhì)量比為3∶7的g-C3N4/Bi2O2CO3制得的g-C3N4/β-Bi2O3復(fù)合光催化劑具有較高活性。通過可見光照射下的光電流強(qiáng)度考察g-C3N4/β-Bi2O3中光生電子-空穴的分離情況,利用自由基捕獲和熒光光譜法確認(rèn)光催化過程中存在·OH、h+和O2·-三種活性物質(zhì)。g-C3N4/β-Bi2O3對(duì)可見光吸收較弱和無(wú)可見光吸收的有機(jī)污染物仍具有較
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