g-C3D4基復(fù)合光催化劑的制備及其性能研究.pdf

1、隨著工業(yè)化的迅猛發(fā)展，人們的經(jīng)濟生活水平在不斷提高;與此同時，能源的過度開發(fā)和環(huán)境污染的日益嚴(yán)重，已成為威脅人類生存和發(fā)展的兩大重要因素，是實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展所面臨的重大難題。以取之不盡、用之不竭的太陽能為動力發(fā)展起來的半導(dǎo)體光催化技術(shù)在解決環(huán)境污染和能源危機方面顯示出優(yōu)異的性能。近來，在眾多的半導(dǎo)體光催化材料中，聚合物類石墨烯結(jié)構(gòu)的氮化碳(g-C3N4)，作為一種穩(wěn)定、廉價且不含金屬組分的可見光光催化劑，因其特殊的電子能帶結(jié)構(gòu)(2.7 e

2、V)和優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性，而被廣泛應(yīng)用于光催化領(lǐng)域，如光降解有機污染物、光解水產(chǎn)氫產(chǎn)氧和有機選擇性光合成等。為了進一步提高g-C3N4光催化劑的量子效率，本論文深入分析了g-C3N4的研究背景以及現(xiàn)狀，從降低催化劑光生電子-空穴復(fù)合以及拓展其光響應(yīng)范圍兩方面入手，構(gòu)筑了g-C3N4基復(fù)合異質(zhì)結(jié)光催化劑，并對其光催化性能進行了系統(tǒng)的研究;本論文采用理論與實驗相結(jié)合的方法著重探討了界面微觀結(jié)構(gòu)、能帶偏移和多級界面結(jié)構(gòu)對催化劑光電性能、光催化性

3、能的調(diào)控機制。論文的結(jié)論為進一步設(shè)計和合成高效的光催化材料提供了基礎(chǔ)。本論文的主要研究內(nèi)容及結(jié)果如下:
　　第一章，首先，我們主要介紹了半導(dǎo)體光催化的基本原理及發(fā)展歷程，并概述了復(fù)合半導(dǎo)體光催化劑的研究現(xiàn)狀;其次，我們詳細講述了g-C3N4單體材料的結(jié)構(gòu)、制備方法以及影響因素;再次，我們論述了g-C3N4基復(fù)合光催化劑的研究現(xiàn)狀及存在問題;最后，我們說明了本論文的選題思路以及主要研究內(nèi)容。
　　第二章，我們通過實驗與理論計算

4、相結(jié)合的方法，系統(tǒng)研究了g-C3N4/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)中的界面相互作用、電荷遷移及分離的微觀機制，以及其對體系光催化活性的影響。首先，我們通過高溫煅燒法制備得到了類石墨烯結(jié)構(gòu)的g-C3N4單體;其次，我們通過簡單的一步法制備得到了g-C3N4/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)光催化劑;再次，我們測試了可見光下g-C3N4/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)光催化劑降解羅丹明B的光催化性能。測試結(jié)果表明制備得到的g-C3N4/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)光催化劑在可見

5、光下的光催化降解活性明顯優(yōu)于g-C3N4單體和Bi2MoO6單體。進一步，我們通過理論計算研究了g-C3N4/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)中的界面相互作用、電荷遷移及分離的微觀機制。研究結(jié)果表明在g-C3N4/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)界面處內(nèi)電場的作用下，位于g-C3N4導(dǎo)帶上的光生電子很容易躍遷至Bi2MoO6的導(dǎo)帶上，從而促進了光生電子-空穴對的分離，進而使得光催化活性提高。
　　第三章，我們主要研究了g-C3N4/m-LaVO4異質(zhì)結(jié)光

6、催化劑的制備及其可見光降解污染物甲基橙(MO)和苯酚的研究。異質(zhì)結(jié)光催化劑中，能帶偏移是影響光催化性能的一個因素。首先，我們通過選擇不同的前驅(qū)體，制備得到了一系列具有不同能帶結(jié)構(gòu)的g-C3N4單體;其次，我們通過簡單的物理復(fù)合法制備得到了具有不同能帶勢差的g-C3N4/m-LaVO4異質(zhì)結(jié)光催化劑;再次，我們研究了能級偏移對異質(zhì)結(jié)半導(dǎo)體光催化劑光催化性能的影響。與此同時，我們還構(gòu)筑了g-C3N4/g-C3N4/m-LaVO4多級異質(zhì)結(jié)光