2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語(yǔ)一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁(yè)
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1、石墨相氮化碳(g-C3N4)憑借其物理化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、安全無(wú)毒、易制備、可見光響應(yīng)等優(yōu)點(diǎn),成為備受矚目的新型有機(jī)半導(dǎo)體材料,研究證明其在光催化領(lǐng)域,特別是處理當(dāng)前世界性的環(huán)境污染和能源危機(jī)方面具有無(wú)限的發(fā)展?jié)摿?。然而,g-C3N4在實(shí)際應(yīng)用中仍受到光生載流子分離效率低,可見光利用率低,比表面積小等缺點(diǎn)的困擾。因此,為了進(jìn)一步加快g-C3N4產(chǎn)業(yè)化步伐,對(duì)g-C3N4進(jìn)行適當(dāng)修飾改性,不斷提高其催化效率就成為當(dāng)前光催化領(lǐng)域和氮化碳化學(xué)的研究

2、熱點(diǎn)。本論文對(duì)氮缺陷g-C3N4、SnO2/g-C3N4復(fù)合光催化材料和氫化g-C3N4的合成及其光催化性能進(jìn)行了研究,分別從缺陷調(diào)控、能帶匹配和形貌控制三方面入手,使g-C3N4具有更高的可見光催化活性。借助孔徑分布及比表面積測(cè)定(BET)、掃描電鏡(SEM)、X射線衍射(XRD)、紫外-可見光譜(UV-vis)、傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)、X射線光電子能譜分析(XPS)、熒光光譜(PL)等分析技術(shù)對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)和性能進(jìn)行了系統(tǒng)

3、地表征,并且利用可見光(λ>420nm)分解水制氫評(píng)價(jià)體系考察了樣品的光催化性能。分析并總結(jié)了氮缺陷濃度、SnO2負(fù)載量、氫氣氛圍和熱處理溫度對(duì)g-C3N4樣品光催化活性的影響。論文的主要研究?jī)?nèi)容及分析結(jié)果如下:
  1、以三聚氰胺為前驅(qū)體,硫酸銨作為添加劑,通過控制聚合溫度,成功制備出氮缺陷g-C3N4可見光催化劑(分別記為CN-T和CN-10-T,數(shù)字10代表1g三聚氰胺配合添加的硫酸銨毫摩爾量,T代表聚合溫度)。EA和XPS

4、分析結(jié)果證實(shí):氮缺陷g-C3N4同時(shí)具有端氨基(-NHx)、sp2雜化氮和sp3雜化氮三種形態(tài)的氮缺陷,實(shí)現(xiàn)了對(duì)g-C3N4的缺陷合成。更重要的是,隨著聚合溫度的升高,樣品的氮缺陷濃度持續(xù)增加,且sp2氮缺陷濃度提升最為明顯?;钚詼y(cè)試結(jié)果表明,樣品的活性隨著溫度的提高呈現(xiàn)出逐漸遞增的趨勢(shì),其中CN-10-600催化劑的光催化制氫活性最高,其值為133.43μmol/h,是純g-C3N4(11.07μmol/h)的12倍。表征分析結(jié)果顯示

5、,該催化劑的活性提高主要源于g-C3N4中sp2氮缺陷的存在能夠在催化劑的導(dǎo)帶下方引入缺陷能級(jí),拓寬了g-C3N4的可見光響應(yīng)范圍,提高了催化劑的光電轉(zhuǎn)化效率,進(jìn)而增強(qiáng)了催化劑的光解水產(chǎn)氫活性。
  2、為了提高g-C3N4對(duì)可見光的響應(yīng),使用分散性較強(qiáng)的半導(dǎo)體二氧化錫(SnO2)納米材料對(duì)其進(jìn)行修飾改性。采用溶劑熱法將 SnO2納米顆粒沉積在g-C3N4表面,形成異質(zhì)結(jié)構(gòu),從而制備得到SnO2/g-C3N4(簡(jiǎn)寫為SnO2/CN

6、)復(fù)合物。同理,將SnO2負(fù)載在CN-10-600上,制備出SnO2/CN-10-600復(fù)合光催化材料。
  a)結(jié)果表明,SnO2/CN復(fù)合物仍以g-C3N4為主體,SnO2納米顆粒作為客體修飾在g-C3N4表面,兩種不同的材料相互之間形成異質(zhì)結(jié)構(gòu)。這種結(jié)構(gòu)可作為g-C3N4光生電子的傳輸通道,光生載流子經(jīng)過這個(gè)通道可以快速地從g-C3N4的導(dǎo)帶傳輸?shù)絊nO2的導(dǎo)帶,抑制了光生電子和空穴的復(fù)合。此外,SnO2納米顆粒均勻地分布在

7、g-C3N4表面,能夠有效地增大催化劑與污染物的接觸機(jī)率,為反應(yīng)提供更多的活性位點(diǎn)。
  b)氮缺陷能級(jí)的引入減小了CN-10-600的禁帶寬度,使其對(duì)可見光的利用率增大,同時(shí),CN-10-600表面存在缺陷,這有利于SnO2更好的分散在CN-10-600上,形成異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)。因此,CN-10-600與SnO2進(jìn)行復(fù)合能進(jìn)一步提高催化劑的光催化產(chǎn)氫活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,與SnO2/CN相比,SnO2/CN-10-600的可見光催化產(chǎn)氫

8、效率提高了2.7倍。
  3、在氫氣氛圍下通過熱聚合法制備出氫化g-C3N4(CN-1),然后在空氣中對(duì)其進(jìn)行熱處理,分別探究了氫氣氛圍和熱處理溫度對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)、光學(xué)性質(zhì)及光催化活性的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:一方面,氫氣能夠還原g-C3N4結(jié)構(gòu)中的-C=N,并作用于端氨基,從而引入氮缺陷,在一定程度上對(duì)催化劑的光催化活性有促進(jìn)作用;另一方面,熱處理溫度越高,對(duì)CN-1催化劑的形貌改變?cè)斤@著,如材料的顆粒尺寸越小,比表面積越大,能有效

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