g-C3N4基復(fù)合光催化劑的設(shè)計(jì)合成及性能研究.pdf

1、類石墨氮化碳(g-C3N4)作為一種可對可見光響應(yīng)的非金屬半導(dǎo)體，因其具有適中的禁帶寬度(2.7eV)、高穩(wěn)定性、廉價(jià)易得等優(yōu)勢，已被廣泛應(yīng)用于光催化領(lǐng)域，如光解水制氫、光催化降解有機(jī)污染物以及光催化還原二氧化碳等。但采用傳統(tǒng)的高溫?zé)峋酆戏ㄖ苽涞膅-C3N4材料，存在比表面積小、光生電子空穴復(fù)合快、量子效率低等缺陷，制約了其在能源及環(huán)境領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用。為了提高g-C3N4的光催化活性，從增強(qiáng)光生電子-空穴對分離及拓寬其光響應(yīng)范圍兩方面入

2、手，設(shè)計(jì)并合成了兩種g-C3N4基的復(fù)合光催化劑。材料采用透射電子顯微鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)、紅外光譜(FT-IR)、X射線光電子能譜(XPS)、紫外可見漫反射光譜(Uv-vis)、光致發(fā)光光譜(PL)、光電流(i-t)等測試手段對樣品進(jìn)行了表征和分析。通過降解有機(jī)污染物羅丹明B(RhB)，系統(tǒng)評估了復(fù)合材料的光催化活性。具體研究內(nèi)容如下:
　　1.采用水輔助的一步煅燒法制得了薄層g-C3N4納米片，再通過溶劑熱法在g

3、-C3N4納米片上原位生長Bi2WO6納米顆粒，最后得到g-C3N4/Bi2WO6復(fù)合材料。XRD、XPS、FT-IR分析結(jié)果表明復(fù)合材料中g(shù)-C3N4和Bi2WO6兩種組分共存;TEM結(jié)果顯示Bi2WO6和g-C3N4之間形成緊密的界面;Uv-vis分析結(jié)果發(fā)現(xiàn)復(fù)合材料在可見光范圍內(nèi)的吸收有所增加;復(fù)合材料PL熒光的降低及光電流的增強(qiáng)顯示光生電子和空穴的復(fù)合得到了抑制?？梢姽庀陆到釸hB的實(shí)驗(yàn)表明，g-C3N4/Bi2WO6復(fù)合材料的

4、光催化活性相對純g-C3N4明顯增強(qiáng)。其中，g-C3N4/Bi2WO6的降解速率分別是g-C3N4和Bi2WO6的5倍和9倍。通過對其光催化機(jī)理進(jìn)行分析，我們發(fā)現(xiàn)復(fù)合材料催化活性的增加源自于g-C3N4與Bi2WO6間形成的異質(zhì)結(jié)構(gòu)，其可以有效地促進(jìn)光生電子和空穴的分離。
　　2.采用高溫?zé)峤夥ㄖ频昧耸杷缘腘aYF4∶Yb，Tm上轉(zhuǎn)換納米顆粒，并通過HCl質(zhì)子化的方法除去其表面的疏水基團(tuán)。采用高溫縮聚三聚氰胺制成塊狀的g-C3N

5、4，并利用超聲剝離法將塊體的g-C3N4制成g-C3N4納米片。然后，我們利用靜電相互作用將兩種材料自組裝到一起，得到g-C3N4/NaYF4∶Yb，Tm復(fù)合光催化劑。上轉(zhuǎn)換熒光光譜結(jié)果表明，g-C3N4可吸收NaYF4∶Yb，Tm上轉(zhuǎn)換材料發(fā)出的紫外光和可見光。在模擬紅外光(780＜λ＜2500 nm)或980 nm激光器下降解RhB結(jié)果顯示，g-C3N4/NaYF4∶ Yb，Tm復(fù)合材料具有明顯的紅外光響應(yīng)的光催化活性，且在太陽光全