C-H-C-C氮化反應(yīng)簡(jiǎn)潔高效合成含氮化合物研究.pdf

1、含氮雜環(huán)類化合物以及腈基類化合物廣泛存在于天然產(chǎn)物、藥物分子以及材料化學(xué)等諸多領(lǐng)域中。簡(jiǎn)潔高效合成這些化合物一直以來都是有機(jī)化學(xué)家研究的熱點(diǎn)。其中,C-N鍵構(gòu)建是其合成的核心問題之一。本論文研究工作主要集中于一些重要的含氮雜環(huán)骨架如四氮唑、吡咯、吡啶以及腈類化合物的簡(jiǎn)潔高效合成。
　　(1)實(shí)現(xiàn)了通過C-H鍵氧化及C-C鍵的斷裂重排反應(yīng),使用三甲基硅基疊氮作氮源合成1,5二取代四氮唑的反應(yīng)。未官能團(tuán)化的簡(jiǎn)單碳?xì)浠衔镏苯油ㄟ^氮化反

2、應(yīng)高化學(xué)選擇性得到四氮唑類化合物。
　　(2)實(shí)現(xiàn)了由相同的底物α-疊氮苯乙烯與芳基乙醛,分別使用催化劑醋酸銅與氯化鎳,經(jīng)過不同的反應(yīng)歷程,高選擇性合成2,4-二芳基取代與3,4-二芳基取代吡咯的反應(yīng)。反應(yīng)體系簡(jiǎn)潔高效,無需其他添加劑。
　　(3)實(shí)現(xiàn)了磷鉬酸催化芳基乙醛與各種氮源通過[2+2+1+1]環(huán)化合成3,5-二芳基取代吡啶的反應(yīng)。反應(yīng)體系中現(xiàn)場(chǎng)生成的C1單元是反應(yīng)順利進(jìn)行的關(guān)鍵。有機(jī)疊氮及廉價(jià)易得且環(huán)境友好的無機(jī)銨