球磨合成La2Mg17-Ni-NbF5-TiF3復(fù)合材料結(jié)構(gòu)及貯氫性能研究.pdf

1、本文在對(duì)國(guó)內(nèi)外鎂基貯氫材料的研究進(jìn)展進(jìn)行全面綜述的基礎(chǔ)上，以貯氫容量遠(yuǎn)高于Mg-Ni系合金的La2Mg17系列合金為研究對(duì)象。采用球磨方法以 La2Mg17+xwt％Ni(x=50,100,150,200)+ywt%NbF5/TiF3(y=0,3,5)比例混合制備非晶態(tài)復(fù)合材料，從而實(shí)現(xiàn) La2Mg17合金良好的氣態(tài)及電化學(xué)吸放氫。用XRD、SEM等材料分析方法以及恒電流充放電、電化學(xué)阻抗、電位階躍、線性極化等電化學(xué)測(cè)試技術(shù)，系統(tǒng)研究了

2、Ni粉、催化劑及球磨時(shí)間對(duì)La2Mg17復(fù)合材料的微結(jié)構(gòu)及電化學(xué)性能的影響。用自動(dòng)控制的Sieverts設(shè)備測(cè)試了La2Mg17復(fù)合材料的吸放氫動(dòng)力學(xué)特征，分析了Ni粉、催化劑及球磨時(shí)間對(duì)La2Mg17復(fù)合材料的氣態(tài)吸放氫控制，進(jìn)一步研究了該過(guò)程的反應(yīng)機(jī)理。
　　先研究了Ni粉、催化劑及球磨時(shí)間對(duì) La2Mg17復(fù)合材料的微結(jié)構(gòu)與氣態(tài)吸放氫性能的影響，發(fā)現(xiàn)球磨后可實(shí)現(xiàn) La2Mg17合金的良好的氣態(tài)可逆吸放氫過(guò)程，并且當(dāng)Ni粉添加

3、量為150wt%時(shí)材料具有最大的吸氫量，可達(dá)7.29wt% H2。且 Ni粉添加量為150wt%時(shí)材料具有最大的常壓放氫量，可達(dá)到2.31wt% H2。分析研究表明，球磨可促進(jìn)復(fù)合材料的非晶化，從而改變了La2Mg17復(fù)合材料氫化物過(guò)于穩(wěn)定的熱力學(xué)性質(zhì)，顯著提高了復(fù)合材料的氣態(tài)吸放氫動(dòng)力學(xué)性能。此外，還通過(guò)氣態(tài)吸氫動(dòng)力學(xué)模型的引入，對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合估算出各階段發(fā)生氫化反應(yīng)所需要的時(shí)間，為氣態(tài)貯氫材料的表征提供了新的考察指標(biāo)參數(shù)。
　

4、　其次研究了Ni粉、催化劑及球磨時(shí)間對(duì)La2Mg17復(fù)合材料的微結(jié)構(gòu)與電化學(xué)性能的影響。球磨可提高材料的非晶化程度，并且顯著提高了復(fù)合材料的電化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)特性。該方法可實(shí)現(xiàn) La2Mg17復(fù)合材料的良好的電化學(xué)可逆吸放氫，并且當(dāng)Ni粉添加量為150wt%時(shí)材料的放電容量最大，可分別達(dá)添加TiF3時(shí)的787.07mAh/g和添加NbF5時(shí)的775.16mAh/g。復(fù)合非晶材料的放電容量主要受材料非晶化程度和材料顆粒尺寸兩方面因素的影響，