C25沸石分子篩催化合成2-乙酰噻吩及失活研究.pdf

1、2-乙酰噻吩作為世界需求量較大的噻吩類衍生物，在醫(yī)學(xué)、化學(xué)和食品等行業(yè)中都有著廣泛的應(yīng)用。它主要通過Friedel-Crafts?；磻?yīng)合成，所使用的催化劑已經(jīng)從傳統(tǒng)型催化劑磷酸、四氯化錫到新型環(huán)境友好型固體酸催化劑磷鎢酸、Sc(OTf)3、HZSM-5、C25，從而避免了環(huán)境污染、設(shè)備腐蝕、催化劑用量大且難以回收利用等缺陷。然而當(dāng)前對(duì)于噻吩催化合成2-乙酰噻吩的研究大多使用間歇式反應(yīng)體系，為了能夠?qū)崿F(xiàn)工業(yè)連續(xù)化生產(chǎn)，提高生產(chǎn)效率和經(jīng)

2、濟(jì)效益，還需要對(duì)連續(xù)反應(yīng)過程進(jìn)行研究。
　　本論文通過滴流床連續(xù)實(shí)驗(yàn)探究噻吩?；磻?yīng)的最佳合成條件，以乙酸酐為?；噭?，新型C25分子篩作為反應(yīng)催化劑，通過正交連續(xù)實(shí)驗(yàn)考察了反應(yīng)溫度、進(jìn)料流量、原料配比、以及將副產(chǎn)物乙酸當(dāng)作溶劑加入對(duì)?；磻?yīng)產(chǎn)生的不同影響，通過考察催化劑的使用壽命、反應(yīng)初始轉(zhuǎn)化率和單位質(zhì)量催化劑的產(chǎn)品量這三個(gè)評(píng)價(jià)指標(biāo)對(duì)反應(yīng)結(jié)果進(jìn)行綜合分析，確定了反應(yīng)的最佳合成條件。
　　使用二氯甲烷作萃取劑，對(duì)失活分子篩進(jìn)

3、行索氏抽提，萃取物經(jīng)質(zhì)譜定性，推斷出失活的主要原因是積炭所致。催化劑主要的積炭有機(jī)物失活物為產(chǎn)物2-乙酰噻吩及再?；碑a(chǎn)物和2-乙酰噻吩二聚脫水產(chǎn)物，并且提出了相應(yīng)的生成機(jī)理。通過對(duì)不同時(shí)間段內(nèi)失活物質(zhì)含量進(jìn)行分析，檢測到失活物質(zhì)是隨反應(yīng)進(jìn)行不斷累積的，確定了產(chǎn)物的積累導(dǎo)致副反應(yīng)的發(fā)生，造成分子篩積炭失活，影響?；磻?yīng)的進(jìn)行。
　　結(jié)合量子化學(xué)理論，通過密度泛函理論優(yōu)化分子結(jié)構(gòu)，計(jì)算了反應(yīng)體系中所有分子的三維尺寸，有效的解釋了分子