半導(dǎo)體CuXTe2(X=Ga,In)和ZnGa2X4(X=S,Se)第一性原理研究.pdf

1、量子力學(xué)第一性原理方法有時(shí)候也稱從頭算法，自20世紀(jì)60年代密度泛函理論(DFT)建立并在局域密度近似(LDA)下導(dǎo)出的Kohn-Sham方程以來(lái)，一直廣泛應(yīng)用于凝聚態(tài)物理領(lǐng)域計(jì)算電子結(jié)構(gòu)及其特性，它提供了第一性原理和從頭算框架，在這個(gè)框架下發(fā)展了各種各樣能帶計(jì)算方法。近年來(lái)，DFT同分子動(dòng)力學(xué)方法相結(jié)合，在模擬計(jì)算、材料性質(zhì)預(yù)測(cè)、材料的組分預(yù)測(cè)、材料設(shè)計(jì)與合成、以及評(píng)價(jià)諸多方面有很多突破性的進(jìn)展，已經(jīng)成為計(jì)算材料科學(xué)的重要基礎(chǔ)和核心技

2、術(shù)。我們這里采用ABINIT程序，是基于DFT(LDA或GGA)的平面波贗勢(shì)法。
　?、?Ⅲ-Ⅵ2是具有黃銅礦結(jié)構(gòu)的直接帶隙半導(dǎo)體材料，具有超高的光吸收率、光電轉(zhuǎn)換效率高和良好的熱穩(wěn)定性，其多晶薄膜因具有優(yōu)良的光學(xué)特性而引起了人們廣泛的關(guān)注。研究表明黃銅礦型Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ2三元化合物具有各不相同的禁帶寬度和霍爾遷移率，能夠進(jìn)行多種摻雜，光電轉(zhuǎn)換。據(jù)報(bào)道，已制備的多晶CIS薄膜太陽(yáng)電池轉(zhuǎn)換效率達(dá)17％，D·Tarrant等人已制作的Cu

3、(Ga, In)(Se，S)2薄膜電池的轉(zhuǎn)換效率達(dá)到了15.1％。Cu(Ga, In)Te2屬于具有黃銅礦結(jié)構(gòu)三元化合物Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ2本征缺陷型半導(dǎo)體，可沉積為p型薄膜或n型薄膜;其禁帶寬度為1.0～1.24eV，與地面太陽(yáng)光譜有良好的匹配，在光電轉(zhuǎn)換和太陽(yáng)能電池等領(lǐng)域有著巨大應(yīng)用潛力。目前關(guān)于Cu(Ga, In)Te2的性質(zhì)研究主要集中在帶隙和鍵長(zhǎng)測(cè)量方面，對(duì)其結(jié)構(gòu)引起的光學(xué)性質(zhì)變化和作用機(jī)理等理論研究相對(duì)較少，到目前為止，還未曾見(jiàn)到有

4、關(guān)這兩種材料體變模量和光學(xué)性質(zhì)的研究。本文采用第一性原理平面波贗勢(shì)法，計(jì)算晶胞總能量并進(jìn)行幾何優(yōu)化，得到了這種材料的基態(tài)平衡體積、晶格常數(shù)、原子坐標(biāo)、體彈性模量和鍵長(zhǎng)等幾何參量，并對(duì)這種材料的電子結(jié)構(gòu)、光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了系統(tǒng)研究，并與相關(guān)文獻(xiàn)報(bào)道的數(shù)據(jù)進(jìn)行了比較。
　　ZnGa2X4(X=S，Se)是這樣的一族三組態(tài)半導(dǎo)體，化學(xué)組成是Ⅱ-Ⅲ2-Ⅵ4(Ⅱ=Zn，Cd，Hg;Ⅲ=Al，Ga，In;Ⅵ=S，Se，Te)。由于其具有透光波段寬

5、、發(fā)光性能好、光學(xué)強(qiáng)度高和感光性能好等一系列優(yōu)良特性，是一類具有很強(qiáng)應(yīng)用前景的光電材料?；贑dGa2S4上的可調(diào)濾波器和CdAl2S4上的紫外探測(cè)器已研制出來(lái)并得到廣泛應(yīng)用。到目前為止尚無(wú)Ⅱ-Ⅲ2-Ⅵ4族半導(dǎo)體這一系列三元化合物體彈性模量及其彈性性質(zhì)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，相關(guān)理論工作也很少見(jiàn)。本文在研究ZnGa2S4和ZnGa2Se4兩種晶體結(jié)構(gòu)的時(shí)，對(duì)其原子坐標(biāo)進(jìn)行充分的弛豫，進(jìn)一步研究了電子能帶結(jié)構(gòu)和體彈性模量。利用基于密度泛函理論贗勢(shì)平而