玻璃纖維負載Ce-Mn氧化物低溫催化還原NO的實驗研究.pdf

1、氮氧化物是危害大氣的主要污染物之一，國內(nèi)外最有效的煙氣脫硝技術(shù)是NH3選擇性催化還原NOx（SCR技術(shù)），其中低溫SCR技術(shù)的優(yōu)勢是其裝置可置于除塵和脫硫之后，不僅避免煙氣預(yù)熱耗能，降低成本，還能緩解粉塵和SO2對催化劑的堵塞和毒化。近幾年，Ce和Mn的氧化物作為低溫SCR催化劑活性物得到了國內(nèi)外研究者的關(guān)注，但是催化劑載體的選擇方面多以TiO2、Al2O3、活性炭等固體催化劑為主，不僅回收困難也無法對顆粒物進行進一步的控制。針對以上問

2、題，本文提出將Ce和Mn的混合氧化物負載于玻璃纖維上用于低溫(80-180℃)NH3選擇性催化還原NO，該技術(shù)可實現(xiàn)在除去燃煤煙氣中NO的同時脫除顆粒物。
　　本文首先選用耐高溫的無機濾料用玻璃纖維作為催化劑載體，并對不具備催化劑載體性能的玻璃纖維進行改性實驗，使其能夠達到最好的負載效果。除進行必要的分組對比實驗和玻璃纖維的單因素實驗，還應(yīng)用響應(yīng)曲面法對玻璃纖維布的預(yù)處理進行實驗設(shè)計，從理論分析上找出最優(yōu)的預(yù)處理條件，對現(xiàn)有的實驗

3、進行理論分析。
　　在對玻璃纖維成功改性的基礎(chǔ)上，應(yīng)用浸漬法將不同配比的Ce和Mn的硝酸鹽溶液混合物負載于鹽酸改性的玻璃纖維上(Ce-Mn/GF)，對其進行催化活性和抗硫性測試，并應(yīng)用BET、X射線光電子能譜(XPS)、X射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)對催化劑特性進行表征。實驗結(jié)果表明:當(dāng)Ce/Mn摩爾比為0.2時，催化劑活性最優(yōu)，150℃空速為50，000h-1時，NO去除率達87.4％;SO2的引入會抑制催化劑的

4、活性，而Ce可明顯增加催化劑的抗硫性能，其中，Ce-Mn/GF(0.2)催化劑的抗硫性較為理想，40min內(nèi)下降50％，最終維持在30％左右;Ce-Mn/GF(0.2)較高的低溫催化活性和其高比表面積，孔結(jié)構(gòu)和非結(jié)晶狀有關(guān)。
　　此外，本文研究了溫度、O2、NH3、NO濃度等工藝參數(shù)對Ce-Mn/GF(0.2)催化劑催化活性的影響。重點研究了Ce-Mn/GF(0.2)催化劑的抗硫性，并從表征結(jié)果方面分析表明，不含Ce的Mn/GF催

5、化劑在SO2反應(yīng)氣氛中很快失活，隨著Ce的摩爾比的增加，催化劑抗硫性逐漸增大是因為Ce作為助催化劑在催化劑表面與SO2發(fā)生化學(xué)反應(yīng)將Ce4+離子轉(zhuǎn)化為Ce3+離子，使SO2以硫酸鈰(Ce2(SO4)3)的形式存儲在催化劑中從而防止催化劑的活性組分被硫化而失活。
　　通過本文的研究，創(chuàng)新性的使用玻璃纖維作為催化劑載體，開發(fā)了一種新型的Ce-Mn/GF(x)復(fù)合型低溫催化劑。與現(xiàn)有的SCR催化劑相比，該催化劑在低溫條件下(150℃)催