玻璃纖維負(fù)載Ce-Mn氧化物低溫催化還原NO的實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、氮氧化物是危害大氣的主要污染物之一，國(guó)內(nèi)外最有效的煙氣脫硝技術(shù)是NH3選擇性催化還原NOx（SCR技術(shù)），其中低溫SCR技術(shù)的優(yōu)勢(shì)是其裝置可置于除塵和脫硫之后，不僅避免煙氣預(yù)熱耗能，降低成本，還能緩解粉塵和SO2對(duì)催化劑的堵塞和毒化。近幾年，Ce和Mn的氧化物作為低溫SCR催化劑活性物得到了國(guó)內(nèi)外研究者的關(guān)注，但是催化劑載體的選擇方面多以TiO2、Al2O3、活性炭等固體催化劑為主，不僅回收困難也無(wú)法對(duì)顆粒物進(jìn)行進(jìn)一步的控制。針對(duì)以上問(wèn)

2、題，本文提出將Ce和Mn的混合氧化物負(fù)載于玻璃纖維上用于低溫(80-180℃)NH3選擇性催化還原NO，該技術(shù)可實(shí)現(xiàn)在除去燃煤煙氣中NO的同時(shí)脫除顆粒物。
　　本文首先選用耐高溫的無(wú)機(jī)濾料用玻璃纖維作為催化劑載體，并對(duì)不具備催化劑載體性能的玻璃纖維進(jìn)行改性實(shí)驗(yàn)，使其能夠達(dá)到最好的負(fù)載效果。除進(jìn)行必要的分組對(duì)比實(shí)驗(yàn)和玻璃纖維的單因素實(shí)驗(yàn)，還應(yīng)用響應(yīng)曲面法對(duì)玻璃纖維布的預(yù)處理進(jìn)行實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)，從理論分析上找出最優(yōu)的預(yù)處理?xiàng)l件，對(duì)現(xiàn)有的實(shí)驗(yàn)

3、進(jìn)行理論分析。
　　在對(duì)玻璃纖維成功改性的基礎(chǔ)上，應(yīng)用浸漬法將不同配比的Ce和Mn的硝酸鹽溶液混合物負(fù)載于鹽酸改性的玻璃纖維上(Ce-Mn/GF)，對(duì)其進(jìn)行催化活性和抗硫性測(cè)試，并應(yīng)用BET、X射線光電子能譜(XPS)、X射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)對(duì)催化劑特性進(jìn)行表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:當(dāng)Ce/Mn摩爾比為0.2時(shí)，催化劑活性最優(yōu)，150℃空速為50，000h-1時(shí)，NO去除率達(dá)87.4％;SO2的引入會(huì)抑制催化劑的

4、活性，而Ce可明顯增加催化劑的抗硫性能，其中，Ce-Mn/GF(0.2)催化劑的抗硫性較為理想，40min內(nèi)下降50％，最終維持在30％左右;Ce-Mn/GF(0.2)較高的低溫催化活性和其高比表面積，孔結(jié)構(gòu)和非結(jié)晶狀有關(guān)。
　　此外，本文研究了溫度、O2、NH3、NO濃度等工藝參數(shù)對(duì)Ce-Mn/GF(0.2)催化劑催化活性的影響。重點(diǎn)研究了Ce-Mn/GF(0.2)催化劑的抗硫性，并從表征結(jié)果方面分析表明，不含Ce的Mn/GF催

5、化劑在SO2反應(yīng)氣氛中很快失活，隨著Ce的摩爾比的增加，催化劑抗硫性逐漸增大是因?yàn)镃e作為助催化劑在催化劑表面與SO2發(fā)生化學(xué)反應(yīng)將Ce4+離子轉(zhuǎn)化為Ce3+離子，使SO2以硫酸鈰(Ce2(SO4)3)的形式存儲(chǔ)在催化劑中從而防止催化劑的活性組分被硫化而失活。
　　通過(guò)本文的研究，創(chuàng)新性的使用玻璃纖維作為催化劑載體，開(kāi)發(fā)了一種新型的Ce-Mn/GF(x)復(fù)合型低溫催化劑。與現(xiàn)有的SCR催化劑相比，該催化劑在低溫條件下(150℃)催