奧奈達希瓦氏菌鈾(Ⅵ)還原能力的增強機制及應用基礎研究.pdf

1、鈾礦冶生產(chǎn)中，產(chǎn)生了大量的鈾廢渣、尾礦及酸性含鈾廢水。對人類的生存環(huán)境和生態(tài)環(huán)境構(gòu)成潛在威脅。研發(fā)高效低耗的鈾污染廢水的微生物治理技術是鈾礦冶領域亟待解決的重大而緊迫的核環(huán)境問題。本論文探討了 AQS（anthraquinone-2-sulfonate，蒽醌-2-磺酸鹽，腐殖質(zhì)模式物）-奧奈達希瓦氏菌（S. oneidensis）、零價鐵（ZVI）、ZVI-S. oneidensis以及固定化奧奈達希瓦氏菌生物微球還原U(VI)的效能、

2、主要影響因素與機制。主要研究成果如下：
　　在AQS介導下，S. oneidensis對U(VI)具有較強的還原能力，能將水中的U(VI)高效還原為U(IV)。當pH值為7，溫度為30℃，AQS為1.0 mmol/L，U(VI)的初始濃度為20 mg/L時，U(VI)的去除率可達99％。AQS(0.5-1.0 mmol/L)對U(Ⅵ)的還原具有明顯的促進作用。共存離子Cu2+、Cr6+、Mn2+（2 mmol/L）對U(VI)的還

3、原有不同程度的抑制，其中Cu2+的抑制作用最明顯，Mn2+次之；而Zn2+（2 mmol/L）對U(Ⅵ)的還原幾乎沒有影響。NO3-離子（>2 mmol/L）對U(VI)的還原抑制作用明顯；SO42-離子（0.2-5.0 mmol/L）對U(VI)的還原有一定的促進作用。試驗結(jié)果還表明， S. oneidensis能利用環(huán)境中的甲苯、三氯乙酸、順丁烯二酸等有毒有機物質(zhì)為電子供體高效還原U(VI)，同時有毒物質(zhì)得到了降解。掃描電鏡(SEM

4、)、電子能譜(EDS)及紅外光譜(FTIR)分析表明，S. oneidensis菌體表面沉積了鈾元素，菌體表面的羥基、酰胺基、氨基、脂類的亞甲基、羧基及磷酸基等參與了鈾的沉積。
　　酸性環(huán)境下，零價鐵對U(Ⅵ)的去除有較好的效果，當pH值為3, U(Ⅵ)初始濃度為20 mg/L,應時間為150 min時，U(Ⅵ)的去除率高達96%。pH值對鈾的去除影響較大，EDTA、溫度等影響因素對U(Ⅵ)的去除影響小。零價鐵對U(Ⅵ)的去除機理

5、為還原沉淀、吸附和共沉淀。
　　在厭氧環(huán)境下，ZVI與S. oneidensis還原U(Ⅵ)存在協(xié)同作用，當ZVI投量為1.0 g/L，U(VI)的初始濃度為20 mg/L時，24 h內(nèi)可還原去除96.9%的U(VI)。在0.5-2.0 g/L范圍內(nèi)，ZVI投量的增加有利于U(VI)的去除；鐵的形態(tài)對U(VI)的去除有影響，ZVI、Fe3O4和Fe2O3對菌體還原U(Ⅵ)的促進顯著，而溶解態(tài)的Fe3+對U(VI)的還原抑制明顯;

6、U(VI)的還原率與其初始濃度(5.0-50 mg/L)呈正相關；30 mg/L的共存離子Cu2+、Zn2+、Mn2+和Ca2+對U(Ⅵ)的還原有影響，其中Cu2+的影響最大，Ca2+次之，Zn2+最小。陰離子NO3-（>5.0 mmol/L）對U(VI)的還原抑制作用明顯；SO42-有一定的促進作用。XPS分析表明，零價鐵粉表面吸附和沉積了U(VI)和U(IV)兩種價態(tài)的U元素，反應后的鈾大部分形成了穩(wěn)定的UO2。
　　S. o

7、neidensis生物微球制備的最佳工藝參數(shù)為，聚乙烯醇濃度為10%，氯化鈣濃度為4%，海藻酸鈉0.5%，交聯(lián)時間為4h。生物微球?qū)?U(VI)具有很好的去除效果。在pH值為7.0，U(VI)初始濃度20.0 mg/L，菌體投加量6mL，包埋比1：2的條件時，微球?qū)(VI)的還原去除率可達95.8%。金屬離子Cu2+、Mn2+對生物微球還原U(VI)有抑制，而Ca2+離子略有促進。掃描電鏡和電子能譜分析表明：S. oneidensis