

版權說明:本文檔由用戶提供并上傳,收益歸屬內容提供方,若內容存在侵權,請進行舉報或認領
文檔簡介
1、燃煤過程所造成的汞排放及污染問題,近年來已引起國際社會的廣泛關注。為此,我國修訂了《火電廠大氣污染物排放標準》(GB13223-2011),并對燃煤電廠的汞排放提出了具體限制要求。將煙氣中的零價汞(Hg0)氧化為二價汞(Hg2+),繼而通過現(xiàn)有的空氣污染控制裝置進行聯(lián)合去除,是目前去除Hg0的較好的方法。針對我國燃煤氯含量普遍較低及傳統(tǒng)催化劑較窄的活性溫度窗口等問題,開發(fā)高效及寬活性溫度窗口的催化劑具有重要意義。
本文通過摻雜
2、銀(Ag)作為改性組分,旨在研制能對Hg0高效轉化的催化劑,通過氧化實驗對其去除Hg0的性能進行評價,并考察了溫度及煙氣組分對催化劑性能的影響,同時通過物理化學表征以及汞和氯的活性分析,進而探討催化劑在不同溫度區(qū)間氧化Hg0的機制,為催化劑的實際應用提供理論依據(jù)。論文主要得到了以下結論:
1.采用Ag改性V2O5-TiO2(V-Ti)催化劑來提高催化劑氧化Hg0的性能,并通過添加分散劑來獲得均勻分散的銀納米顆粒以進一步提高催化
3、劑的氧化能力。研究發(fā)現(xiàn)在催化劑制備過程中,添加聚乙烯吡咯烷酮(PVP)可以進一步提高銀納米顆粒的分散度,且制備的銀納米顆粒尺寸更小,更有利于Ag,V和Ti元素的協(xié)同作用而具有最高的催化效率,而當添加離子液體([bmim][BF4])后,則產生較大的銀納米顆粒,導致催化劑的比表面積變小,催化氧化Hg0性能比Ag-V-Ti稍差些;銀物種主要以金屬銀的形態(tài)存在,其本身的氧化性能不高,主要作為助催化劑來提高活性組分釩的氧化能力。
2.
4、采用銀改性一系列選擇性催化還原(SCR)催化劑,并考察了復合催化劑的氧化Hg0性能。結合表征結果及氧化實驗,發(fā)現(xiàn)V2O5-MoO3-TiO2(V-Mo-Ti)氧化的效率比V2O5-WO3-TiO2(V-W-Ti)高,元素鉬具有抗硫的特性,加銀能進一步增強V-Mo-Ti的性能,5 ppmv①HCl時,摻雜0.5%Ag可以達到90%的氧化Hg0效率,催化效率提高20-40%左右,活性溫度窗口也得到拓寬(150-450℃);Ag和Mo增強了催
5、化劑吸附Hg0的能力;Ag-Mo/V-Ti在只有氧氣(O2)和氮氣(N2)存在時也具有一定的氧化能力,且低溫性能更好,HCl是反應的主要催化組分;Ag-Mo/V-Ti氧化Hg0在低溫時發(fā)生Semi-Deacon反應,而高溫時發(fā)生Full-Deacon反應,此外,吸附的氧氣和活性氧也可以氧化Hg0生成氧化汞,繼續(xù)和氯化氫反應生成氯化汞。
3.采用銀改性MoO3-TiO2(Mo-Ti)催化劑,并考察了復合催化劑的氧化Hg0性能。當
6、結合銀和鉬后,Ag(2%)-Mo-Ti在各個溫度區(qū)間氧化Hg0的性能都有顯著的提高,然而催化劑在低溫時性能更高,更適合在低溫下操作。組分分析表明,HCl是主要的催化組分,催化劑在O2不存在時也有很高的催化效果,此外,催化劑有很好的抗硫能力;低溫時,吸附的活性氯和吸附的Hg0通過Langmuir Hinshelwood機制發(fā)生反應;而且,銀和鉬結合生成鉬酸銀,有利于晶格氧轉為化學吸附氧進而參與反應,也提高了催化劑的氧化性能。
4
7、.采用銀改性CeO2-TiO2(Ce-Ti)催化劑,并考察了復合催化劑的氧化Hg0性能。結合表征結果及氧化實驗,發(fā)現(xiàn)銀納米顆粒負載在載體二氧化鈦表面,且銀主要是以金屬銀的形式存在,它能使元素鈰保持更多的高價態(tài)Ce(IV),提高了催化劑的氧化能力并降低催化劑的氧化還原溫度;Ag-Ce-Ti在高溫時有更強的氧化能力,且HCl是主要的催化組分,HCl在低溫時以活性氯的形式參與反應,400℃左右才有氯氣產生并參與反應;催化劑在低溫時抗硫性能較好
8、,高溫時SO2極大的抑制Hg0的氧化;結合Ag、Mo和Ce,催化劑在各個溫度區(qū)間氧化Hg0的效率都很高,且抗硫性能良好。
5.引入AgI-TiO2來去除煙氣中的Hg0,并通過摻雜Ag進一步提高催化劑的性能及穩(wěn)定性。AgI-TiO2具有很高的氧化Hg0效率,在350℃時通入5 ppmv HCl效率達到100%,強于KI-Ti;摻雜Ag能顯著延長AgI-TiO2催化劑高性能的時間,2%的Ag含量較合適,氧化Hg0的效率在10 h后
9、仍能達到90%以上;HCl是反應的主要組分,且O2是必要的;通入氯化氫時,銀對氯化氫有催化作用,導致活性氯的產生,然后氧化碘離子為活性碘,活性碘和Hg0形成中間體Hg-I*進而加速Hg0的氧化,然后,氯轉化中間體為最終產物HgCl2,活性碘和銀又生成碘化銀,保持Ag(2%)-AgI-Ti中的碘含量;此外,Ag(2%)-AgI-Ti具有很好的熱穩(wěn)定性以及化學穩(wěn)定性。
6.對催化劑的NH3氧化及脫硝性能進行了分析,發(fā)現(xiàn)Ag(5%)
10、-Ti在各個溫度下都具有很高的NH3氧化能力,且不同的溫度時氧化NH3的機理不同,低溫時N2O產量較多,而高溫時NO產量較多;催化劑的脫硝性能隨溫度呈先升高后降低的趨勢,在250℃時的脫硝效率最高,高溫時對脫硝會產生不利的影響,總體來說Ag適用于逃逸NH3的去除。同樣,摻雜Ag能提高V-Mo-Ti、Mo(5%)-Ti和Ce(5%)-Ti的NH3氧化能力,且在高溫時提高Mo(5%)-Ti和Ce(5%)-Ti催化劑氧化NH3的選擇性能;摻雜
溫馨提示
- 1. 本站所有資源如無特殊說明,都需要本地電腦安裝OFFICE2007和PDF閱讀器。圖紙軟件為CAD,CAXA,PROE,UG,SolidWorks等.壓縮文件請下載最新的WinRAR軟件解壓。
- 2. 本站的文檔不包含任何第三方提供的附件圖紙等,如果需要附件,請聯(lián)系上傳者。文件的所有權益歸上傳用戶所有。
- 3. 本站RAR壓縮包中若帶圖紙,網(wǎng)頁內容里面會有圖紙預覽,若沒有圖紙預覽就沒有圖紙。
- 4. 未經權益所有人同意不得將文件中的內容挪作商業(yè)或盈利用途。
- 5. 眾賞文庫僅提供信息存儲空間,僅對用戶上傳內容的表現(xiàn)方式做保護處理,對用戶上傳分享的文檔內容本身不做任何修改或編輯,并不能對任何下載內容負責。
- 6. 下載文件中如有侵權或不適當內容,請與我們聯(lián)系,我們立即糾正。
- 7. 本站不保證下載資源的準確性、安全性和完整性, 同時也不承擔用戶因使用這些下載資源對自己和他人造成任何形式的傷害或損失。
最新文檔
- 燃煤煙氣中零價汞的催化氧化研究.pdf
- 非金屬改性TiO2光催化氧化脫除煙氣中零價汞的實驗研究.pdf
- 錳鈰改性復合金屬氧化物催化劑脫除煙氣中NO的研究.pdf
- 燃煤煙氣中零價汞氧化催化劑的制備及性能研究.pdf
- 錳基復合氧化物及其對零價汞的吸附性能研究.pdf
- 膜催化氧化反應體系的構建及其對煙氣中零價汞的轉化.pdf
- 燃煤煙氣中零價汞的直接氧化技術研究.pdf
- 鎳氧化物、復合氧化物的制備及光催化性能研究.pdf
- 金屬復合氧化物光催化材料的改性及其性能研究.pdf
- 脫除燃煤煙氣中單質汞的鐵基氧化物設計.pdf
- 新型氧化物及復合氧化物的制備及光催化性能研究.pdf
- 鐵氧化物及復合氧化物的制備及光催化性能研究.pdf
- 鈷氧化物及復合氧化物的制備及光催化性能研究.pdf
- 天然錳氧化物復合催化劑制備及其催化氧化NO性能研究.pdf
- 煤氣和燃煤煙氣中鐵基氧化物脫汞機理研究.pdf
- 含錳復合氧化物催化芳香醇選擇氧化的研究.pdf
- 汞在錳鈰復合氧化物表面吸附的機理研究.pdf
- 脫除燒結煙氣中氮氧化物的催化劑擔載研究.pdf
- 煙氣中氮氧化物濕式凈化研究.pdf
- 復合氧化物納米電極的制備及催化氧化降解污染物.pdf
評論
0/150
提交評論