基于L-組氨酸衍生物配合物的合成及催化性能研究.pdf

1、在過(guò)去的幾十年里，配位聚合物因其在各種科學(xué)研究領(lǐng)域中的潛在應(yīng)用而引起了極大關(guān)注，特別是在氣體的吸附和分離、生物醫(yī)學(xué)、電磁性質(zhì)和催化領(lǐng)域中起到了不可替代的作用。而在其眾多的性質(zhì)當(dāng)中，其多相高效不對(duì)稱催化性能的研究相對(duì)較少，但相關(guān)研究已表明其也是最有前景的研究方向之一。由于多相催化劑的合成過(guò)程繁瑣，催化機(jī)理不明確等原因，目前，合成高效、綠色的非均相催化劑仍然非常困難。因此，探索有效的催化劑，并解釋詳細(xì)的催化機(jī)理成為非均相催化的主要挑戰(zhàn)。

2、r>　　為了進(jìn)一步探究配位聚合物的不對(duì)稱催化性能,首先本論文選擇了組氨酸衍生物4-{[1-羧基-2-(1H-咪唑-4-基)乙氨基]甲基}苯甲酸(L1)作為有機(jī)橋連配體，水熱條件下結(jié)合Co(NO3)2和MnCl2成功得到了兩種基于CoⅡ和MnⅡ的2D配位聚合物{(Co(L1)(H2O))2(H2O)}n(1)和{(Mn(L1)(H2O))2(H2O)}n(2)。結(jié)構(gòu)研究表明這類配體保留了經(jīng)典的N-O螯合配位模式，這可能是配體結(jié)構(gòu)更加穩(wěn)定的

3、原因。而X-射線單晶衍射表明，這兩種配位聚合物中水分子和鈷離子、錳離子直接配位，其可以很容易的通過(guò)加熱活化。其次，本論文研究了化合物1和2對(duì)催化環(huán)己烯氧化的效果，結(jié)果表明化合物1和2在以叔丁基過(guò)氧化氫為氧化劑條件下催化環(huán)己烯的烯丙基型氧化形成叔丁基-2-環(huán)己烯基-1-過(guò)氧化物過(guò)程中均表現(xiàn)出高效的催化活性，轉(zhuǎn)化率和選擇性高達(dá)90％左右。且通過(guò)不同的反應(yīng)溫度計(jì)算得出化合物1催化氧化環(huán)己烯活化能近似91.98KJmol-1。然后，本論文還研究