磁性菌基復(fù)合材料吸附分離幾種中低放射性金屬離子及其機(jī)理研究.pdf

1、原子能的開發(fā)、核電站的運(yùn)行和稀土開采與提煉等人類活動(dòng)，加劇了中低放射性金屬離子如鍶離子、銫離子等對(duì)環(huán)境與人類健康的危害。目前，已有很多方法來處理這些污染物，其中吸附分離法具有操作方便、成本低廉和易于其它設(shè)備聯(lián)用的優(yōu)勢(shì)。但是實(shí)際樣品成分多、基體復(fù)雜的實(shí)際情況，需要吸附材料有一定的識(shí)別性;傳統(tǒng)過濾、離心等分離過程較繁瑣，需要吸附劑便于分離;考慮到吸附分離法的進(jìn)一步推廣應(yīng)用，需要吸附劑的制備來源易得。本論文將成本低廉的菌類生物材料分別與表面離

2、子印跡技術(shù)、磁性載體分離技術(shù)耦合，制備了三類磁性菌基復(fù)合材料，并用于吸附分離幾種中低放射性金屬離子研究，系統(tǒng)研究了吸附分離機(jī)理。主要的研究成果如下:
　　(1)以酵母菌為模板、納米Fe3O4顆粒為磁性載體、交聯(lián)殼聚糖為包裹層，制備了具有一定剛性的磁性殼聚糖/酵母復(fù)合材料(MCY)。通過SEM、FTIR、XRD、漏磁實(shí)驗(yàn)等手段對(duì)MCY進(jìn)行表征。結(jié)果表明:MCY保持了酵母菌的原始形貌，有粘結(jié)團(tuán)聚現(xiàn)象，殼聚糖包覆層明顯。漏磁實(shí)驗(yàn)證明了M

3、CY具有較好的耐酸性，在弱酸條件下沒有漏磁現(xiàn)象發(fā)生。靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)研究表明，pH=5～5.5是最佳吸附范圍;準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程與Freundlich吸附等溫模型能很好地描述吸附動(dòng)力學(xué)和吸附平衡行為，60 min左右可以達(dá)到吸附平衡。MCY在298 K、308 K、318K時(shí)對(duì)Ce3+的吸附容量實(shí)驗(yàn)值分別為55.68 mg/g、58.11 mg/g和64.2 mg/g。通過五次吸附-解吸附過程，發(fā)現(xiàn)隨著再生次數(shù)增多，吸附性能和磁性分離效果均有

4、些減弱，但第五次吸附容量仍達(dá)到首次吸附的70％并仍能滿足快速分離的要求。
　　(2)借助正交實(shí)驗(yàn)，以乳液聚合法制備了磁性酵母菌表面印跡復(fù)合吸附劑(Ce3+-MICC)，通過SEM、EDX、FTIR、XRD、VSM等對(duì)其進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，Ce3+-MICC為比表面積較大的球狀形貌，其表面殼聚糖層明顯，顆粒分散性好且無粘結(jié)現(xiàn)象。靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，pH=4.0～5.5是Ce3+-MICC吸附的最佳范圍;吸附行為符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方

5、程與Freundlich吸附等溫模型，Ce3+-MICC吸附劑吸附平衡時(shí)間為60 min，相比磁性酵母菌表面非印跡復(fù)合吸附劑(NMICC)吸附平衡時(shí)間120 min，平衡狀態(tài)能夠更快達(dá)到。NMICC與Ce3+-MICC的飽和磁化強(qiáng)度分別為32.833 emu/g和17.569 emu/g，磁分離效果明顯。Ce3+-MICC在298K和308 K對(duì)Ce3+的吸附容量分別為41.25 mg/g和48.21 mg/g。在Ce3+/Pb2+、C

6、e3+/Cr3+、Ce3+/Co2+、Ce3+/Ca2+和Ce3+/Sr2+不同的二元體系中，相對(duì)選擇性系數(shù)K'分別為2.1、2.39、5.22、2.19和1.56。五次吸附-解吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，五次再生后吸附容量僅降低了32.2％，說明Ce3+-MICC有較好的再生效果。
　　(3)以酵母細(xì)胞為基質(zhì)材料、納米四氧化三鐵為磁敏源、3-氯丙基三甲氧基硅烷(CP)為偶聯(lián)劑、聚乙烯亞胺(PEI)為功能單體，利用兩步溶液聚合法制備磁性復(fù)合

7、生物材料（MY@SiO2-PEI）。采用FT-IR、SEM、VSM、等電位點(diǎn)及接觸角測(cè)定等方法對(duì)材料的理化性能進(jìn)行了表征，并考察其對(duì)二元體系(Ce3+/Sr2+)混合液的吸附性能和機(jī)理。結(jié)果表明，MY@SiO2-PEI的表面變得粗糙，成功實(shí)現(xiàn)了PEI的成功嫁接，等電位點(diǎn)pHzpc增大，表面由疏水變成親水。吸附性能實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，MY@SiO2-PEI具有更好的吸附性能，對(duì)二元體系中Ce3+和Sr2+的最大吸附量分別為80.24 mg/g和