改性硅基微-納米材料吸附分離酚類內(nèi)分泌干擾物及其機(jī)理研究.pdf

1、隨著我國(guó)工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)發(fā)展的不斷進(jìn)步，酚類化合物作為農(nóng)藥、除草劑、防腐劑等生產(chǎn)原料之一被廣泛使用，使酚類內(nèi)分泌干擾物(PEDs)產(chǎn)生的污染愈加嚴(yán)重。因此，從環(huán)境中有效吸附分離PEDs已成為一個(gè)亟待解決的問題。吸附分離法具備占地面積小、設(shè)備簡(jiǎn)單、操作方便和不會(huì)產(chǎn)生二次污染等特點(diǎn)，成為去除PEDs的有效方法之一。硅基材料具備價(jià)格低廉、儲(chǔ)備量大、穩(wěn)定性高等優(yōu)點(diǎn)，是作為吸附劑的理想材料。
　　 采用天然硅基礦物（凹凸棒土、高嶺土）和特殊的合

2、成工業(yè)硅基廢料（粉煤灰）為硅基原料，對(duì)其改性后得到特殊的介孔吸附劑、磁性吸附劑以及分子印跡吸附劑;通過表征手段分析研究了材料的結(jié)構(gòu)、形貌、磁性、元素組成、熱穩(wěn)定性等;結(jié)合靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)研究了改性硅基材料吸附分離典型的PEDs的行為，考察了吸附平衡、吸附動(dòng)力學(xué)、競(jìng)爭(zhēng)吸附行為和再生性能，探討了其可能吸附機(jī)理。
　　 主要研究結(jié)果如下:
　　 (1)以凹凸棒土(ATP)為硅基材料，用十六烷基三甲基溴化銨為模板制備介孔凹凸棒土(m

3、ATP)，并使用β-環(huán)糊精(β-CD)對(duì)其進(jìn)行改性，制備得到β-環(huán)糊精/介孔凹凸棒土(β-CD/mATP)。表征分析顯示β-CD/mATP保持較好的孔道結(jié)構(gòu)、材料的比表面積為95.95m2/g。吸附行為研究結(jié)果表明:Langmuir等溫模型能很好地?cái)M合平衡數(shù)據(jù);β-CD/mATP吸附兩種氯酚的動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)可以用準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型進(jìn)行較好地?cái)M合;在有競(jìng)爭(zhēng)酚類物質(zhì)存在時(shí)，2，4，5-TCP在β-CD/mATP上的吸附比2，4，6-TCP更易受影

4、響;β-CD/mATP具有優(yōu)良的再生性能。
　　 (2)通過乳液合成法制備得到磁性復(fù)合材料殼聚糖/γ-Fe2O3/粉煤灰(CTS/γ-Fe2O3/FACs)。表征結(jié)果顯示合成的磁性FACs呈現(xiàn)出較好的球形形態(tài)、熱穩(wěn)定性和飽和磁性。吸附行為研究結(jié)果表明:Langmuir等溫模型能很好地?cái)M合平衡數(shù)據(jù)，表明吸附過程是單分子層吸附;并且吸附動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)能很好地用準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型來(lái)描述;隨著初始濃度的增加和溶液溫度的升高，粒子內(nèi)擴(kuò)散(ki）

5、和膜擴(kuò)散(D1）速率增加，而孔擴(kuò)散速率(D2)降低;在二元體系中，BPA在CTS/γ-Fe2O3/FACs上的吸附比TCP更容易受影響;循環(huán)實(shí)驗(yàn)顯示合成的磁性FACs具備優(yōu)良的再生性能。
　　 (3)表面印跡技術(shù)與接枝共聚法耦合合成β-環(huán)糊精/高嶺土為基質(zhì)材料的印跡聚合物(MIPs)。表征結(jié)果顯示MIPs由微珠聚合而成、其比表面為324.51m2/g。MIPs的吸附行為研究結(jié)果如下:MIPs吸附BPA的最佳pH值為7.0;Lan