鐵鈷基氮磷硫摻雜核殼微球的設(shè)計(jì)及作為多功能催化劑的應(yīng)用.pdf

1、鋅-空氣電池是較好的能量轉(zhuǎn)換裝置，但其陰極催化劑較高的價(jià)格、較差的穩(wěn)定性限制了廣泛應(yīng)用，水環(huán)境中的有機(jī)染料是主要的污染物，因缺少合適的催化劑，有機(jī)染料的降解效率非常低，因此，設(shè)計(jì)和合成成本較低、電化學(xué)活性較好、有機(jī)物污染物催化降解效率較高的多功能催化劑具有重要意義。本文以Fe3O4@PZS@ZIF-67為前驅(qū)體，以碳化、酸化和二次碳化后得到的微球作為多功能催化劑，研究微球的電化學(xué)催化性能和催化降解有機(jī)染料的性能。
　　本文首先合成

2、前驅(qū)體Fe3O4@PZS@ZIF-67，對(duì)前驅(qū)體進(jìn)行碳化、酸化和二次碳化處理，研究處理過(guò)程中微球的成分和結(jié)構(gòu)發(fā)生的變化。結(jié)果顯示，碳化后形成包覆Fe納米粒子的Fe3O4/Co-NPS微球，酸化后形成了包覆Fe3P和Co2P的Fe/Co-NPS多孔碳球，二次碳化后形成了以Fe、Co2P和Fe3P晶體顆粒為核的FeCo@C MS微球。Fe3O4/Co-NPS、Fe/Co-NPS和FeCo@C MS微球中的元素成分和狀態(tài)發(fā)生了變化，微球都具有

3、介孔結(jié)構(gòu)，BET比表面積和孔體積發(fā)生了變化。
　　FeCo@C MS在堿性溶液中的氧還原反應(yīng)(Oxygen Reduction Reaction，ORR)性能較好，起始位勢(shì)(E0)為1.04V，半波電位(E1/2)為0.85V，接近商用Pt/C催化劑(E0:1.02V，E1/2:0.86V)，穩(wěn)定性和耐甲醇性較好，氧析出反應(yīng)(Oxygen Evolution Reaction，OER)性能也較好。FeCo@C MS在酸性溶液中的O

4、RR性能也較好。FeCo@C MS的析氫反應(yīng)(Hydrogen Evolution Reaction，HER)性能較好，電流密度為10mA cm-2時(shí)，過(guò)電勢(shì)為0.22V、塔菲爾斜率為66mV dec-1、阻抗為19.26Ω，電解12h后，電壓僅下降29mV，穩(wěn)定性較好。以FeCo@C MS為陰極催化劑的鋅-空氣電池，開路電壓達(dá)到1.34V，功率密度最大值為86.09mW cm-2，比容量和能量密度分別達(dá)到503mAh g-1Zn和63

5、9Wh kg-1Zn，電池耐用性較好。
　　Fe3O4/Co-NPS是有效的羅丹明B(Rhodamine B，RhB)降解的催化劑，催化速度較快，RhB在18min內(nèi)可完全降解，F(xiàn)eCoOx和FeCoPx為催化活性位點(diǎn)，雜原子摻雜的碳質(zhì)殼對(duì)催化有重要的作用。Fe3O4/Co-NPS對(duì)亮藍(lán)(Bright Blue，BB)和亞甲基藍(lán)(Methylene Blue，MB)也有較好的催化效率，催化體系中SO4·-為主要的活性自由基，F(xiàn)e3