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1、酚類化合物是一種重要的化工原料,但是含酚廢水嚴(yán)重的影響著人們的日常生活,危害人體健康,造成環(huán)境的嚴(yán)重污染。因此,對(duì)水中酚類化合物的治理已經(jīng)成為環(huán)境工作者關(guān)注的焦點(diǎn)。
納米Fe3O4應(yīng)用于環(huán)境污染物降解的研究已經(jīng)成為一個(gè)新的熱點(diǎn),納米Fe3O4與普通Fe3O4相比,具有粒徑小,比表面積大,表面能大等特點(diǎn)。近年來一些研究發(fā)現(xiàn),F(xiàn)e3O4具有類似于過氧化物酶的特性,可用其取代二價(jià)鐵離子進(jìn)行Fenton反應(yīng),不僅具有高催化活性,而
2、且能夠減少沉淀的生成。但是現(xiàn)有文獻(xiàn)報(bào)道中提到的納米Fe3O4的pH適用范圍較窄,穩(wěn)定性差,嚴(yán)重影響了其在工業(yè)上的推廣應(yīng)用。基于此,有必要進(jìn)行相關(guān)的實(shí)驗(yàn)研究,以期合成出pH值適用范圍廣的催化劑材料。
本論文在中央高?;究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金項(xiàng)目的資助下,對(duì)納米Fe3O4的制備方法進(jìn)行改進(jìn),制備了pH適應(yīng)性范圍廣的納米磁性催化劑以及pH敏感性聚合物包覆納米Fe3O4,考察了其在類Fenton反應(yīng)的應(yīng)用,探討了催化氧化反應(yīng)的機(jī)理;
3、論文的主要研究?jī)?nèi)容為:
1.用改進(jìn)的化學(xué)共沉淀法制備了pH適應(yīng)范圍廣的納米磁性Fe3O4,運(yùn)用透射電鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)、振動(dòng)磁強(qiáng)計(jì)(VSM)、紅外光譜(FT-IR)、X射線光電子能譜(XPS)、X射線能譜(EDS)等測(cè)試手段對(duì)納米材料的形貌、結(jié)構(gòu)和組成進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,制備出的納米顆粒為Fe3O4,平均粒徑為15nm,飽和磁化強(qiáng)度為57.41emu/g。
2.用制備的高pH適應(yīng)性的納米磁性
4、Fe3O4(中性環(huán)境下,3h內(nèi)COD的去除率可達(dá)70%)應(yīng)用于苯酚的氧化降解,進(jìn)行單因素實(shí)驗(yàn),考察溶液初始pH、納米Fe3O4投加量、苯酚初始濃度、溫度等因素對(duì)反應(yīng)的影響。優(yōu)化類Fenton反應(yīng)的使用條件。通過對(duì)溶液的pH值以及鐵的溶出進(jìn)行測(cè)定,考察自由基的作用,推斷反應(yīng)機(jī)理。
3.用接枝共聚法制備出pH敏感型聚合物包覆納米Fe3O4,其中聚合物為羧甲基纖維素鈉和丙烯酸的接枝共聚物(CMC-co-AA)。并將制備的納米材料
5、用于類Fenton反應(yīng),考察單因素變化的影響,發(fā)現(xiàn)經(jīng)過包覆的納米Fe3O4的pH適用范圍和催化活性有所提高。對(duì)其進(jìn)行表征,發(fā)現(xiàn)pH敏感型聚合物成功地包覆在納米Fe3O4上,與未包覆納米Fe3O4比,包覆型納米Fe3O4呈現(xiàn)了較好的分散狀態(tài)。在pH為2~12的范圍內(nèi),聚合物呈現(xiàn)伸展?fàn)顟B(tài),當(dāng)pH小于2或者大于12時(shí),聚合物呈現(xiàn)收縮狀態(tài)。催化活性和pH適用范圍均有所提高,在pH為9的堿性環(huán)境下,120min內(nèi)對(duì)苯酚的轉(zhuǎn)化率接近100%,COD
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