基于金屬--有機骨架UiO--66構筑復合型光催化材料及其可見光光催化制氫性能.pdf

1、能源短缺與環(huán)境污染是當今社會可持續(xù)發(fā)展所要面臨的兩大突出問題，因此利用太陽能轉(zhuǎn)化制取氫氣來解決能源危機和環(huán)境污染問題是具有應用前景的研究課題。氫氣是一類燃燒值大，易儲存運輸?shù)那鍧嵕G色能源。研究者們在利用太陽能分解水制取氫氣的過程中，發(fā)現(xiàn)光催化材料的設計合成及其催化性能與效率是最具核心的問題。金屬-有機骨架(MOFs)材料在近十幾年中已經(jīng)發(fā)展成為一種新型的光催化材料，并且得到了廣泛關注。金屬-有機骨架是一類由金屬離子中心構成的多孔固體材料

2、，具有可設計結(jié)構、可調(diào)控孔道及超高的比表面積等優(yōu)勢，因此可以通過簡單的物理或化學方法將其與其它化合物復合，設計合成出基于金屬-有機骨架材料構筑的新型高效光催化劑。本論文主要是基于一種MOFs材料(UiO-66)來構筑復合型光催化材料，并對其可見光光催化制氫性能進行研究與評價，具體研究內(nèi)容如下:
　　1.全固態(tài)電子介體UiO-66-NH2@Au@CdS的Z-Scheme體系的光催化制氫性能研究:首先采用水熱法制備出具有八面體形貌的U

3、iO-66-NH2，然后通過雙溶劑法將Au納米顆粒負載在其表面，最后再通過水熱法將CdS包裹Au納米顆粒而在MOFs表面形成一種“核-殼”結(jié)構的三相全固態(tài)Z型復合光催化劑。采用XRD、IR、UV-Vis、SEM、TEM、PL等分析測試技術對制備出的UiO-66-NH2@Au@CdS復合型催化劑進行形貌、結(jié)構和性質(zhì)的表征。以0.1M的L-抗壞血酸作為電子犧牲劑，Pt作為助催化劑，檢測了UiO-66-NH2@Au@CdS復合型光催化材料在可

4、見光（λ≥420nm）照射下分解水制取氫氣的活性。實驗結(jié)果表明，制備出的UiO-66-NH2@Au@CdS復合型光催化劑具有很好的制氫活性和穩(wěn)定性，主要原因是由于Au納米粒子在MOFs和半導體CdS之間充當了電子介體的作用，使得UiO-66-NH2導帶上的電子能夠通過Au納米顆粒傳遞到半導體CdS的價帶上與其空穴快速復合，從而使得光生電子主要集中在半導體CdS的導帶上，而空穴則主要留在了UiO-66-NH2的價帶上，這樣不僅有效的阻止了

5、光生電子-空穴對的復合，同時也大大提高了光生電子的還原能力。
　　2.染料敏化的UiO-66/Ni2P體系光催化制氫性能的研究:采用水熱和低溫磷化兩步法將不含貴金屬元素的Ni2P納米粒子負載于八面體MOFs UiO-66的表面，得到的UiO-66/Ni2P復合光催化材料再在染料藻紅B(ErB)的敏化下進行可見光光催化制取氫氣。實驗考察了不同的Ni2P負載量對體系的制氫效果影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)最佳的制氫效率是在負載了0.69wt％的Ni2