可見光催化材料納米氧氮化鉭的制備及分解水制氫性能.pdf

1、太陽(yáng)能光催化分解水制氫是21世紀(jì)人類從根本上解決日益嚴(yán)峻的能源與環(huán)境問題較為理想的途徑之一，已引起了各國(guó)研究者的高度關(guān)注。然而，目前所研究的光催化材料大都只能在紫外光下有光催化響應(yīng)。由于N2p軌道能級(jí)比O2p軌道能級(jí)高，多數(shù)過渡金屬氧化物氮化為氧氮化物后，在可見光區(qū)呈現(xiàn)較強(qiáng)的吸收能力，是一種潛在的具有可見光響應(yīng)能力的光催化材料。近年來，開發(fā)和研制在可見光區(qū)具有高活性的過渡金屬氧氮化物光催化劑成為光催化的研究前沿。本論文以過渡金屬氧化物為

2、原料，通過氮化反應(yīng)制備出具有窄能隙的、可見光響應(yīng)的光催化劑納米TaON，論文的主要內(nèi)容有：
　　采用高溫氣固相反應(yīng)，以Ta2O5為原料，通過氮化反應(yīng)制備TaON。采用X-射線衍射（XRD）分析、場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡（FESEM）、紫外－可見(UV-VIS)漫反射光譜分析、氮?dú)馕?脫附分析等測(cè)試手段對(duì)所制備的光催化劑進(jìn)行了表征，結(jié)果表明：在反應(yīng)溫度為850℃，氨氣流量為90ml/min，氮化10h可制得純相的TaON。通過改變催化

3、劑的形貌，增大比表面積，進(jìn)而提高催化劑的活性，制得了細(xì)顆粒TaON、多孔TaON及纖維狀TaON中，其中細(xì)顆粒TaON具有最大的比表面積，達(dá)到109.2m2/g，光催化活性最高，將初始濃度為50PPm的亞甲基藍(lán)溶液在可見光照射下120min，濃度降低了96％，具有最好的光催化活性。
　　為降低TaON的缺陷密度，在細(xì)顆粒Ta2O5粉體表面復(fù)合一層ZrO2納米顆粒，氮化得到了ZrO2/TaON復(fù)合材料。界面處的鉭離子與ZrO2相互作

4、用，有效抑制了低價(jià)鉭離子的形成。為了進(jìn)一步提高ZrO2/TaON復(fù)合光催劑的活性，于ZrO2/TaON的表面負(fù)載RuO2為助催化劑，用XRD、SEM和TEM等表征，證明在TaON表面成功包覆了ZrO2和RuO2顆粒，用光電流及光催化制氫反應(yīng)器評(píng)價(jià)了復(fù)合材料的光催化性能，在RuO2含量為2wt%時(shí)活性最高，產(chǎn)氫速率為5umol/h。
　　以鉭粉為原料，采用水熱法制備了無定型的Ta2O5，經(jīng)氮化、氮化后再氧化得到高活性的γ-TaON，

5、并與CdS復(fù)合形成異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)。為抑制CdS在水溶液中的光腐蝕，在其表面包覆一層ZnS。采用X射線衍射儀（XRD）、場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡（FESEM）和透射電子顯微鏡（TEM）對(duì)復(fù)合材料進(jìn)行表征，表明ZnS/CdS顆粒成功的包覆在γ-TaON光催化劑的表面。光電流結(jié)果表明其活性大幅提高。在可見光照射下，ZnS/CdS/γ-TaON復(fù)合光催化劑在甲酸溶液中表現(xiàn)出最高的活性；當(dāng)ZnS/CdS的含量為20wt%時(shí)，產(chǎn)氫速率達(dá)到了20umol/h