分級(jí)多孔層狀雙金屬氫氧化物的水熱合成及吸附性能.pdf

1、 分類號(hào) 密 級(jí) UDC 學(xué)校代碼 10497 學(xué) 位 論 文 題 目 分級(jí)多孔層狀雙金屬氫氧化物的水熱合成及吸附性能 英 文 Hierarchically Porous Layered Double Hydroxides: 題 目 hydrothermal synthesis and adsorption performance 研究生姓名

2、 周 潔 姓名 周家斌 職稱 教授 學(xué)位 博士 單位名稱 資源與環(huán)境工程學(xué)院 郵編 430070 申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別 碩士 學(xué)科專業(yè)名稱 環(huán)境工程 論文提交日期 2015 年 04 月 論文答辯日期 2015 年 05 月 學(xué)位授予單位 武漢理工大學(xué) 學(xué)位授予日期 2015 年 6 月 答辯委員會(huì)主

3、席 張高科教授 評(píng)閱人 陳曉國(guó)教授 方繼敏副教授 2015 年 04 月指導(dǎo)教師 I 摘要 層狀雙金屬氫氧化物（LDHs）是一類由帶正電荷的金屬氫氧化物和層間填充可交換的陰離子所構(gòu)成的層柱狀化合物，已經(jīng)在催化、醫(yī)藥、功能材料、離子交換等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。本文以高效去除水環(huán)境中的有毒有害物質(zhì)為目標(biāo)，用水熱法、離子交換法分別制備了不同鋅鋁摩爾比的鋅鋁水滑石及其焙燒態(tài)產(chǎn)物、對(duì)苯二甲酸插層鎂鋁水滑石等多孔材料，綜合

4、表征了形貌、比表面積、織構(gòu)特征，并通過(guò)靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)考察了材料的吸附性能。本文從三個(gè)方面調(diào)控LDHs 的物理化學(xué)特征，納米材料的形貌控制；提高材料的比表面積和孔體積；改變材料的層間親疏水性，以增強(qiáng)其吸附性能，主要結(jié)果如下： 首先，利用六次甲基四胺作為沉淀劑，制備了不同鋅鋁摩爾比的鋅鋁水滑石(LDH)，并在 300℃下將鋅鋁水滑石進(jìn)行焙燒處理，最終制得它的焙燒態(tài)產(chǎn)物(LDO)。表征結(jié)果顯示，焙燒處理破壞了水滑石的層狀結(jié)構(gòu)，但在吸附了磷酸鹽后

5、層間結(jié)構(gòu)出現(xiàn)了重建的現(xiàn)象。LDH 和 LDO 樣品均呈現(xiàn)六邊形納米片的形貌。氮?dú)馕?脫附分析表明，LDO 樣品的比表面積可達(dá) 140.6 m~2· g~-1。靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程能夠更好地描述水滑石樣品的動(dòng)力學(xué)吸附行為， 吸附等溫線符合 Langmuir 模型。吸附熱動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)揭示，該吸附為物理吸附吸熱過(guò)程，而且是自發(fā)發(fā)生的。當(dāng)溫度為 303 K 時(shí)，吸附液的初始 pH 在 7 左右時(shí)， 焙燒態(tài)的鋅鋁水滑石

6、對(duì)磷酸根離子的吸附效果最佳， 飽和吸附量達(dá)到 142.3 mg· g~-1。 其次，以尿素為沉淀劑，檸檬酸鈉為結(jié)構(gòu)改性劑制備出了插層結(jié)晶度良好的鋅鋁水滑石材料。改性后的鋅鋁水滑石從無(wú)規(guī)則的納米片轉(zhuǎn)變成了花縷狀的結(jié)構(gòu)。通過(guò)靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)研究表明，準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程和顆粒內(nèi)部擴(kuò)散模型均能很好的描述吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程；吸附等溫線符合 Langmuir 等溫吸附模型。沒(méi)有添加檸檬酸鈉的鋅鋁水滑石對(duì)目標(biāo)污染物對(duì)氯苯酚的吸附量最多能達(dá)到 41.2