Pb（Ⅱ）在層狀雙金屬氫氧化物上的吸附規(guī)律研究.pdf

1、進入21世紀以來，環(huán)境問題正日益引起全球關注，污染物的排放已經對生態(tài)安全和人類健康造成了嚴重的威脅，其中重金屬污染的治理已經成為環(huán)境學科中的研究熱點。在環(huán)境中的重金屬，其在固/液界面的吸附與解吸是決定重金屬地球化學過程和環(huán)境生態(tài)效應的根本問題。對這一基本現象的科學認識是了解重金屬污染物的形態(tài)分布、遷移轉化與最終歸屬以及開發(fā)污染土壤與廢水修復治理技術的基礎。 現有的關于吸附研究的文獻多采用帶結構負電荷的材料作為吸附劑，荷結構正電

2、荷材料與重金屬相互作用的研究鮮有報道。本文選擇帶有結構正電荷的層狀雙金屬氫氧化物(Layered double hydroxides，LDHs)為模型吸附劑，研究了重金屬離子Pb(Ⅱ)在LDHs/H2O界面上的吸附行為，考察多種影響因素，由此探討結構電荷或由此而引起的界面相微觀環(huán)境酸堿性對重金屬吸附的影響規(guī)律，以期加深對吸附機理的認識。 本文主要內容歸納如下： 首先綜述了重金屬污染的現狀、危害，重金屬在固/液界面吸附

3、宏觀實驗研究進展、微觀吸附機理解釋并簡要介紹了層狀雙金屬氫氧化物的特點與性能等。 實驗第一部分，合成了分子式為[Mg0.72Fe0.28(OH)2]Cl0.06(OH)0.22的Mg-Fe型LDH，并研究了Pb(Ⅱ)在Mg-Fe型LDH上的吸附等溫線、吸附動力學，考察了pH、電解質等因素對吸附的影響，并結合X射線衍射與紅外光譜等方法探討吸附機理。結果顯示：Mg-Fe型LDH對Pb(Ⅱ)具有很強的吸附能力，其吸附動力學可以用準二

4、級動力學方程和雙指數動力學方程擬合，吸附等溫線可以用S型等溫線Aranovich-Donohue等溫式擬合。Mg-Fe型LDH具有很強的pH緩沖能力，Pb(Ⅱ)溶液初始pH對最終吸附量無明顯影響。支持電解質對吸附亦無明顯影響。Pb(Ⅱ)在Mg-Fe型LDH上吸附的微觀機理以生成堿式碳酸鉛沉淀的表面沉淀為主，表面絡合為輔，其中表面絡合又可分為化學鍵合和靜電鍵合。 實驗第二部分，合成了層間陰離子分別為Cl-，NO-3，CO32-，

5、EDTA的四種不同Mg-Al型LDHs。陰離子對LDHs吸附Pb(Ⅱ)的能力有很大影響，其吸附能力大小順序為：Mg3Al-CO3 LDH>>Mg3Al-Cl LDH>Mg3Al-NO3 LDH>Mg3Al-EDTALDH。 Mg3Al-CO3 LDH對Pb(Ⅱ)的吸附機理可以解釋為Pb(Ⅱ)在LDHs微界面堿性環(huán)境中與層間CO32-作用生成堿式碳酸鉛沉淀。Pb(Ⅱ)在Mg3Al-Cl LDH和Mg3Al-NO3 LDH上的吸附可用Ara

6、novich-Donohue等溫式擬合，其吸附機理主要為Pb(Ⅱ)與LDH表面羥基的表面絡合作用。Mg3Al-EDTA LDH吸附Pb(Ⅱ)的主要機制為層間EDTA與Pb(Ⅱ)形成絡合物從而完成吸附。 實驗第三部分，合成了Mg-Al-Fe型LDHs，其中電荷數維持恒定但Fe含量逐漸增加。研究發(fā)現可以用雙指數動力學方程和準一級動力學方程擬合Pb(Ⅱ)在Mg-A1-Fe型LDHs上的吸附動力學，其吸附等溫線可用Freundlich