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文檔簡介
1、丙三醇是生物柴油、肥皂生產(chǎn)工業(yè)和脂肪酸生產(chǎn)工業(yè)的副產(chǎn)物,是一種綠色、可再生的資源。以丙三醇為原料合成丙烯醛、丙烯酸等高附加值化學品已經(jīng)成為研究熱點。但是在丙三醇脫水反應(yīng)制備丙烯醛和丙三醇脫水氧化反應(yīng)制丙烯酸的過程中,對影響脫水、氧化的催化劑的活性位點的研究仍然較少。粘土催化劑是一種良好的固體酸催化劑,具有可調(diào)變的結(jié)構(gòu)和活性位點。本課題設(shè)計利用粘土催化劑和粘土催化劑負載金屬氧化物催化丙三醇脫水、丙三醇脫水氧化反應(yīng),并研究催化過程中催化劑的
2、活性位點以及其對反應(yīng)的作用。本課題使用不同的酸改性調(diào)變海泡石的比表面積、孔道以及酸性位的強度和類型,將酸改性海泡石作為固體酸催化劑應(yīng)用于丙三醇催化脫水反應(yīng)。然后,將催化脫水效果最好的酸改性海泡石催化劑為基底,負載氧化釩,作為催化劑催化丙三醇脫水氧化反應(yīng)。
為了考察不同種類的酸以及不同濃度的該酸對海泡石結(jié)構(gòu)和酸性的酸類型和酸強度的影響,選用了鹽酸、硫酸、乙酸和磷酸四種不同強度的酸對海泡石進行酸處理,并研究酸改性海泡石催化丙三醇脫
3、水反應(yīng)的催化性能。酸改性增大了海泡石的比表面積,改變了孔道分布,減弱了酸強度,增加了Br?nsted與Lewis酸性位的量。在反應(yīng)溫度為320 oC,載氣空氣流速為20ml/min,原料為15 wt.%丙三醇的反應(yīng)條件下,2mol/L鹽酸酸改性的海泡石(SPA-2)的催化效果最好:丙三醇的轉(zhuǎn)化率為92.9%,丙烯醛的選擇性為59.4%。用2mol/L SPA-2作為基底,通過浸漬法負載不同含量的氧化釩,考察在相同催化反應(yīng)條件下,不同焙燒
4、溫度和不同釩負載量對丙三醇脫水氧化反應(yīng)的催化效果。結(jié)果表明,在焙燒溫度為400oC,釩負載量為0.5wt.%的催化劑(0.5%V/SPA-2@400)的脫水氧化效果最好,丙三醇的轉(zhuǎn)化率為93.0%,丙烯酸的選擇性為3.9%,丙烯醛的選擇性為41.8%。
在對催化劑活性位的研究中發(fā)現(xiàn),酸改性有助于提高海泡石的活性位,降低酸強度和改變酸性位(Br?nsted與Lewis)比例,從而提高丙三醇的轉(zhuǎn)化率以及丙三醇脫水產(chǎn)物丙烯醛的選擇性
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