太湖流域典型地區(qū)大氣主要含氮化合物濃度時(shí)空分布特征.pdf

1、近年來(lái)隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展、人口的增加、大量化石燃料燃燒、汽車尾氣排放以及氮肥施用導(dǎo)致大氣中含氮物質(zhì)的激增，排放到大氣中的活性氮成分對(duì)生態(tài)環(huán)境和人體健康都產(chǎn)生了重要的影響。人為活性氮的增加尤其是化肥氮素，為人類提供了食物保障，同時(shí)也加大了活性氮向陸地和水體的轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致土壤酸化、水體富營(yíng)養(yǎng)化以及生物多樣性損失等一系列環(huán)境問(wèn)題。
　　太湖地區(qū)是我國(guó)經(jīng)濟(jì)最發(fā)達(dá)的地區(qū)之一，伴隨著城市化進(jìn)程的加快，太湖地區(qū)城市規(guī)模不斷擴(kuò)大，人口不斷攀升，能源消耗

2、增加迅速，機(jī)動(dòng)車數(shù)量也在逐年增加，這些因素使得太湖地區(qū)大氣活性氮污染水平越來(lái)越值得關(guān)注。本研究選取太湖地區(qū)典型城市、城郊和農(nóng)村三個(gè)采樣點(diǎn)，監(jiān)測(cè)了2014年3月至2015年2月期間氣態(tài)和顆粒態(tài)大氣活性氮濃度，分析了太湖地區(qū)大氣活性氮濃度的時(shí)空變異特征，綜合討論了大氣各形態(tài)活性氮的影響因素。研究結(jié)果表明:
　　(1)太湖地區(qū)大氣NH3濃度的年平均值為21.67μgN·m-3，其中蘇州、常熟、宜興三個(gè)采樣點(diǎn)大氣NH3濃度年平均值分別為1

3、4.50、17.16、33.34μgN·m-3;大氣HNO3濃度月平均值為6.11μgN·m-3，其中蘇州、常熟、宜興三個(gè)采樣點(diǎn)大氣HNO3濃度年平均值分別為6.67、6.71、4.96μgN·m-3;大氣NO2濃度年平均值為6.90μgN·m-3，其中蘇州、常熟、宜興三個(gè)采樣點(diǎn)大氣NO2濃度年平均值分別為7.87、8.85、3.98μgN·m-3，城市、城郊、農(nóng)村氣態(tài)活性氮(NH3、HNO3、NO2)濃度分別為29.05、32.72、

4、42.28μgN·m-3，平均值為34.68μgN·m-3，表明太湖地區(qū)大氣氣態(tài)活性氮污染嚴(yán)重。
　　(2)太湖地區(qū)大氣顆粒態(tài)NH4+濃度年平均值為7.82μgN·m-3，其中蘇州、常熟、宜興三個(gè)采樣點(diǎn)年平均值分別為6.31、8.75、8.41μgN·m-3;大氣顆粒態(tài)NO3-濃度年平均值為5.03μgN·m-3，其中蘇州、常熟、宜興三個(gè)采樣點(diǎn)年平均值分別為4.40、5.50、5.19μgN·m-3;通過(guò)差減法得到太湖地區(qū)大氣DO

5、N濃度年平均值為2.07μgN·m-3，其中蘇州、常熟、宜興三個(gè)采樣點(diǎn)年平均值分別為2.21、1.92、2.09μgN·m-3;城市、城郊、農(nóng)村大氣顆粒態(tài)活性總氮(TN)分別為13.47、16.17、15.58μgN·m-3，平均值為15.07μgN·m-3，城市、城郊、農(nóng)村三個(gè)采樣點(diǎn)之間大氣顆粒態(tài)活性氮濃度均無(wú)顯著性差異
　　(3)太湖地區(qū)大氣NH3濃度受人為因素影響明顯，農(nóng)田施肥期間產(chǎn)生的氨揮發(fā)會(huì)顯著提升當(dāng)?shù)卮髿庵械腘H3濃度

6、，各采樣點(diǎn)的降雨量、溫度對(duì)大氣NH3濃度有也顯著影響。太湖地區(qū)農(nóng)業(yè)源氨排放是該地區(qū)大氣NH3濃度高的主要原因，因此從源頭上減少氨排放是降低大氣NH3濃度的最有效措施;太湖地區(qū)大氣HNO3和NO2濃度時(shí)間變異明顯，城市和城郊HNO3月平均濃度相當(dāng)，農(nóng)村大氣HNO3濃度低于城市和城郊，但不顯著，城市地區(qū)NOx主要來(lái)自于公路交通和工業(yè)排放，農(nóng)村地區(qū)農(nóng)田施肥也會(huì)貢獻(xiàn)一部分NOx，而城郊地區(qū)則會(huì)收到這兩個(gè)來(lái)源的共同影響，因此城郊地區(qū)HNO3濃度尤

7、為值得關(guān)注;降雨量、溫度、適度等氣象因子對(duì)該地區(qū)大氣HNO3和NO2濃度影響不明顯。
　　(4)在太湖地區(qū)NH3濃度較高的背景下，大氣中酸性氣體是顆粒態(tài)NH4+的決定性因素，三個(gè)采樣點(diǎn)顆粒態(tài)NH4+濃度與酸性氣體HNO3均有不同程度的正相關(guān)性;顆粒態(tài)NH4+濃度與溫度表現(xiàn)為負(fù)相關(guān)，因?yàn)闇囟壬叽龠M(jìn)了大氣中顆粒態(tài)NH4+的分解;大氣顆粒態(tài)NO3-濃度均與溫度成負(fù)相關(guān)關(guān)系，氣溫升高時(shí)大氣中二次氣溶膠NH4NO3、Ca(NO3)2等容易

8、分解，降低了大氣中顆粒態(tài)NO3-的濃度，降雨對(duì)大氣顆粒態(tài)NO3-也有一定的清除作用;三個(gè)采樣點(diǎn)大氣顆粒態(tài)NO3-均與當(dāng)?shù)仡w粒態(tài)NH4+均存在較好的線性關(guān)系，說(shuō)明在太湖地區(qū)NH3濃度較高的情況下，NH4NO3可能是顆粒態(tài)NO3-在大氣中的主要存在形式;冬季太湖地區(qū)大氣可溶性有機(jī)氮高于其它季節(jié)，因?yàn)榈蜏貤l件下煙塵與NOx或NH3反應(yīng)時(shí)可以產(chǎn)生有機(jī)氮，夏季大氣DON平均濃度總體表現(xiàn)為農(nóng)村＞城市＞城郊，農(nóng)民投入到農(nóng)田中的氮肥，有一部分在夏季高溫

9、條件下可能直接揮發(fā)到了大氣中，因此，在太湖地區(qū)指導(dǎo)農(nóng)民合理安排施肥時(shí)間尤為重要。
　　(5)太湖地區(qū)大氣顆粒態(tài)TN中DON所占比例在0.25％-29.71％之間，城市、城郊、農(nóng)村三個(gè)采樣點(diǎn)大氣顆粒態(tài)DON占TN的比例呈現(xiàn)明顯的季節(jié)變異和地域性差異，夏季和冬季DON占TN比重較高，春季和秋季則相對(duì)較低，在大多數(shù)月份宜興采樣點(diǎn)DON占TN比重低于蘇州和常熟采樣點(diǎn)，可見在太湖地區(qū)城市和城郊有機(jī)氮排放量要大于農(nóng)村，說(shuō)明城市以及城鄉(xiāng)結(jié)合處的