氧化性氣體調控石墨烯的化學氣相沉積生長研究.pdf

1、二維材料由于其優(yōu)異的性能與應用前景吸引了廣泛的關注。過去的幾年內，大量具有豐富價值的關于石墨烯的研究工作無疑讓石墨烯成為最具代表性的二維材料。精確控制石墨烯制備的方法對于調控材料的特性與相關理化性質是非常重要的問題。其中，化學氣相沉積（CVD）法兼具高質量和低成本的特點，是最有望實現這一目的石墨烯制備方法。另一方面，該方法為研究二維晶體材料的制備與相關基礎問題的研究提供了良好的平臺，同時也為調控材料制備及后續(xù)相關處理工藝從而實現特殊的應

2、用提供了廣闊的空間。因此，石墨烯的CVD生長不僅是一項材料制備技術問題，同時還能為后續(xù)應用的相關工藝提供良好的條件。理解石墨烯的內在生長機理，是實現調控材料的合成工藝與相關應用的前提和基礎。本文主要討論了石墨烯CVD法制備的兩個主要問題：大面積單晶的可控制備與晶界的形成機制。
　　本文的主要內容如下：
　　（1）石墨烯中的晶疇與晶界的分布是影響其性質的關鍵因素。在生長過程中控制石墨烯晶界的形成是極其重要的問題。首先，本文結合

3、石墨烯的刻蝕、空氣微弱氧化和透射電子顯微技術研究了CVD石墨烯片中的晶疇與晶界。通過將晶疇、晶界、石墨烯片的各種幾何形貌、石墨烯刻蝕的形貌與生長工藝聯系起來，提出了一種可以通過石墨烯片外部幾何形貌與刻蝕的圖案來預測所有情形下晶界分布特征的方法。通過判斷得出結論，石墨烯晶界是連續(xù)的直線，并且是石墨烯片邊界所構成的角的角平分線。此外，電學測量表明晶界能夠阻礙載流子的傳輸。本工作在調控石墨烯晶界生長的問題上取得了重大進展。
　　（2）控

4、制石墨烯 CVD制備過程中的生長行為是制備高質量石墨烯的重要問題。抑制成核密度是控制大面積單晶石墨烯生長的重要問題之一。本文發(fā)現氧化性氣體對石墨烯有較強的刻蝕作用，并能極大影響石墨烯的成核與生長速度。通過精確控制體系中氧氣的含量，實現了尺寸達到1 cm的六邊形單晶石墨烯晶疇的制備。
　　（3）大面積單晶石墨烯的快速制備是實現石墨烯低成本制造與應用的關鍵。較快的生長速度和低成核密度是大面積單晶石墨烯制備的兩個主要問題。然而，通過調節(jié)