丙烯酰胺基嫁接釕催化劑的自振蕩凝膠制備與性能.pdf

1、智能軟物質(zhì)材料自振蕩凝膠，將BZ振蕩反應(yīng)催化劑聯(lián)吡啶釕通過共價鍵嫁接到凝膠高分子鏈上，表現(xiàn)出無外界刺激即可產(chǎn)生體積自發(fā)膨脹收縮的獨特性質(zhì)，在生物醫(yī)學(xué)、組織工程以及仿生設(shè)計等領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。
　　為了構(gòu)建新型自振蕩凝膠，本文從自振蕩反應(yīng)催化劑角度進(jìn)行設(shè)計，合成了六種帶有不同數(shù)目雙鍵丙烯酰胺取代基團的系列聯(lián)吡啶釕催化劑，并對系列催化劑以及其構(gòu)建的自振蕩凝膠的性能進(jìn)行了測試與研究。
　　基于催化劑多雙鍵基團致活性交聯(lián)的思想

2、，設(shè)計雙鍵取代基數(shù)目由單個到六個的三聯(lián)吡啶釕催化劑。首先設(shè)計并合成了兩種雙鍵基團取代聯(lián)吡啶單體：單丙烯酰胺基團聯(lián)吡啶與雙丙烯酰胺基團聯(lián)吡啶。通過三種不同取代基數(shù)目聯(lián)吡啶的組合排列，模板化合成了不同雙鍵取代基團數(shù)目的三聯(lián)吡啶釕。利用電化學(xué)循環(huán)伏安測定以及均相 BZ振蕩反應(yīng)動力學(xué)監(jiān)測對不同催化劑的氧化還原性能以及BZ催化性能進(jìn)行分析。六種帶有不同數(shù)目取代基的催化劑均可對 BZ反應(yīng)進(jìn)行長時間催化，但取代基團數(shù)目為一、二、四的聯(lián)吡啶釕催化劑的循

3、環(huán)伏安曲線有明顯的氧化還原峰，催化BZ反應(yīng)振蕩振幅較大，取代基團數(shù)目為三、五、六的催化劑在這兩方面表現(xiàn)出較弱的性能。
　　通過合成的六種催化劑構(gòu)建系列自振蕩凝膠體系，控制催化劑種類與含量進(jìn)行凝膠制備。發(fā)現(xiàn)當(dāng)雙鍵交聯(lián)基團不少于三個時催化劑具有活性交聯(lián)功能，即具有活性催化以及交聯(lián)凝膠網(wǎng)絡(luò)的雙重作用。然后對不同數(shù)目交聯(lián)基團催化劑的凝膠及不同催化劑含量的凝膠氧化還原行為及交聯(lián)度進(jìn)行表征，發(fā)現(xiàn)凝膠內(nèi)部交聯(lián)密度較高的情況下氧化行為不明顯。催化