碳負(fù)載釕催化劑的制備及其加氫性能研究.pdf

1、本論文以多壁碳納米管和活性炭粉末為載體，采用側(cè)柏葉提取液為還原劑和保護(hù)劑，制備出了兩種碳負(fù)載釕催化劑。在對(duì)催化劑進(jìn)行系統(tǒng)分析表征的基礎(chǔ)上，采用苯加氫反應(yīng)和順丁烯二酸酐液相選擇性加氫反應(yīng)對(duì)催化劑的加氫性能進(jìn)行了評(píng)價(jià)。本文主要工作包括:
　　(1)采用生物還原方法，制備出Ru/CNTs和Ru/AC催化劑。利用X射線能譜分析(EDS)、X射線光電子能譜分析(XPS)和X射線衍射分析(XRD)等多種表征手段分析發(fā)現(xiàn)，側(cè)柏葉提取液能成功還原

2、出高分散的納米釕顆粒。透射電鏡(TEM)結(jié)果表明，Ru/CNTs與Ru/AC催化劑中納米釕顆粒的平均粒徑分別為3.06±0.67 nm與2.17±0.35 nm。催化劑熱重分析(TG)結(jié)果表明，Ru/CNTs和Ru/AC催化劑中可能有側(cè)柏葉生物質(zhì)的存在。傅氏轉(zhuǎn)換紅外線光譜分析(FTIR)結(jié)果表明包含C=C-H和C-O-H官能團(tuán)的黃酮和還原糖是主要還原成份，而包含-C=O官能團(tuán)的多元醇氧化產(chǎn)物扮演著保護(hù)劑的角色。
　　(2)采用苯加

3、氫制環(huán)己烷反應(yīng)評(píng)價(jià)了Ru/CNTs催化劑的加氫性能。確定出最佳的Ru/CNTs催化劑制備條件為:2wt％釕負(fù)載量，60℃還原溫度，500℃焙燒溫度。優(yōu)化的加氫條件為:加氫反應(yīng)溫度80℃，氫分壓4 MPa，反應(yīng)時(shí)間0.5 h。該條件下，環(huán)己烷的收率為99.97％，TOF值高達(dá)6983.09 h-1。
　　(3)采用順丁烯二酸酐液相選擇性加氫反應(yīng)評(píng)價(jià)了Ru/AC催化劑的加氫性能。確定出最優(yōu)催化條件為:2wt％釕負(fù)載量，加氫溫度150℃

4、，氫分壓6MPa，反應(yīng)時(shí)間0.5h，溶劑為四氫呋喃。該條件下，順丁烯二酸酐的轉(zhuǎn)化率為99.4％，丁二酸酐的選擇性高達(dá)99.6％，TOF值達(dá)到2084.9 h-1。
　　(4)對(duì)循環(huán)使用多次后的催化劑進(jìn)行穩(wěn)定性測(cè)試。使用多次后的Ru/CNTs和Ru/AC催化劑中釕顆粒的平均粒徑與新制備的催化劑相似，活性并沒有發(fā)生明顯變化。這表明利用側(cè)柏葉提取液為還原劑制備得到的Ru/CNTs與Ru/AC催化劑均具有優(yōu)越的穩(wěn)定性和良好的加氫性能，有工