金屬-有機(jī)骨架材料的制備及其處理含酚廢水的分子模擬和實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、金屬—有機(jī)骨架材料(Metal-Organic Frameworks，MOFs)是一類(lèi)結(jié)構(gòu)類(lèi)似于沸石，性能良好的多孔材料。其具有高比表面積、可調(diào)節(jié)的多樣的孔道結(jié)構(gòu)、較高的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性等優(yōu)于其它材料的優(yōu)點(diǎn)，已經(jīng)在氣體吸附分離、液相吸附分離、催化、藥物控釋和光電磁效應(yīng)等領(lǐng)域得到廣泛的應(yīng)用，目前MOF材料在廢水處理方面的應(yīng)用研究也顯示出了較好的處理性能。本工作主要計(jì)算模擬了MOF材料對(duì)苯酚的吸附能力，并通過(guò)實(shí)驗(yàn)來(lái)確定材料對(duì)含酚廢水的處

2、理能力，研究MOF材料在廢水處理方面的性能。
　　 本工作通過(guò)GCMC計(jì)算模擬方法，研究了典型的MIL類(lèi)，UiO類(lèi)，ZIF類(lèi)等MOF材料以及COF類(lèi)材料對(duì)苯酚的吸附性質(zhì)，確定了吸附過(guò)程中官能團(tuán)極性，金屬中心，配體類(lèi)型，比表面積，孔道類(lèi)型等因素的影響。此外，選擇了性能較好的MIL-53(Al，Cr)進(jìn)行了進(jìn)一步研究，確定了材料吸附苯酚的主要作用形式，并發(fā)現(xiàn)MIL-53(Al)對(duì)苯酚的吸附要優(yōu)于MIL-53(Cr)。
　　

3、本工作采用水熱合成的方法來(lái)合成了材料MIL-53(Al，Cr)，并對(duì)材料進(jìn)行了一系列表征，來(lái)確定所合成材料的特性。采用X射線(xiàn)粉末衍射分析(XRD)，測(cè)定了材料MIL-53(Al，Cr)的XRD譜圖，進(jìn)行定性分析，將譜圖與文獻(xiàn)對(duì)比，出峰位置和峰值相對(duì)大小基本一致;并所合成的MIL-53(Al)分別在酸堿環(huán)境下處理后的XRD譜圖，與原材料一致，證明了材料的化學(xué)穩(wěn)定性;采用了電子掃描顯微鏡(SEM)確定了材料的外貌特征;利用熱重分析證明了所合

4、成的材料具有良好的熱穩(wěn)定性;另外，通過(guò)測(cè)定材料在77K下的N2吸附線(xiàn)，說(shuō)明了材料的多孔結(jié)構(gòu)，及并孔徑的恒定性。
　　 隨后，運(yùn)用實(shí)驗(yàn)合成的MIL-53(Al)材料進(jìn)行了含酚廢水的間隙吸附處理實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明，材料對(duì)含酚廢水的吸附過(guò)程是快速吸附過(guò)程，并且吸附過(guò)程中表面擴(kuò)散是主要過(guò)程，而且是放熱過(guò)程，受環(huán)境溫度的影響較大。從吸附等溫線(xiàn)擬合來(lái)看，得知材料對(duì)苯酚的吸附為單分子層吸附過(guò)程，并且MIL-53(Al)對(duì)苯酚的吸附要高于文獻(xiàn)報(bào)道的