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1、在催化反應(yīng)研究中,不飽和化合物的催化加氫反應(yīng)一直是國(guó)內(nèi)外研究的熱點(diǎn)。目前,以Pd、Pt、Ru、Rh等為代表的貴金屬催化劑在催化加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出高的活性和穩(wěn)定性,部分已經(jīng)應(yīng)用于實(shí)際生產(chǎn)中。但貴金屬催化劑昂貴的價(jià)格在一定程度上限制了它的應(yīng)用。因此,進(jìn)行價(jià)格低廉且具有高活性和穩(wěn)定性的非貴金屬催化劑的設(shè)計(jì)和制備是非常有必要的?;诖?,本文使用價(jià)格相對(duì)較低的鎳為催化劑的活性組分,設(shè)計(jì)并制備了一系列高活性的鎳基納米催化劑,并應(yīng)用于苯甲酸和肉桂酸的加
2、氫反應(yīng)中。
首先,采用化學(xué)還原法制備了單寧酸改性的非晶態(tài)鎳硼催化劑 NiB-TA,并以苯甲酸加氫制備環(huán)己甲酸為模型反應(yīng)對(duì)多不飽和化合物中的芳環(huán)加氫進(jìn)行了研究。該催化劑在苯甲酸加氫反應(yīng)中具有很好的活性,苯甲酸的轉(zhuǎn)化率為98.8%,環(huán)己甲酸的選擇性為94.1%。通過(guò)表征發(fā)現(xiàn),相比于傳統(tǒng)方法制備的鎳硼非晶態(tài)合金催化劑,單寧酸的添加可以有效地提高活性組分的分散性,使催化劑具有更多的活性中心,從而使NiB-TA催化劑的活性顯著提高。
3、r> 然后,為了提高鎳基納米催化劑的穩(wěn)定性,本文還通過(guò)對(duì)載體的篩選和制備方法的優(yōu)化制備了一系列負(fù)載型鎳基納米催化劑。結(jié)果表明以介孔二氧化硅為載體,通過(guò)蒸氨法制備的負(fù)載型鎳基納米催化劑Ni/mSiO2-AE在催化苯甲酸加氫反應(yīng)中使用4次時(shí),催化劑的活性和選擇性都沒(méi)有明顯下降,具有較好的穩(wěn)定性,并通過(guò)XRD、TEM、H2-TPR等表征闡述了該催化劑活性和穩(wěn)定性高的原因。
最后,又以肉桂酸選擇性加氫制備氫化肉桂酸為模型反應(yīng)對(duì)多不飽
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