鎳基納米催化劑作用下苯甲腈選擇性加氫反應(yīng)的研究.pdf

1、催化加氫作為一種原子經(jīng)濟(jì)性反應(yīng)，符合綠色化學(xué)化工發(fā)展的要求，是目前最具有前途的不飽和化合物制備飽和化合物的方法。其中，腈類化合物加氫制備相應(yīng)的伯胺和亞胺是國內(nèi)外研究的熱點(diǎn)之一。伯胺作為一類重要的精細(xì)化學(xué)品，廣泛應(yīng)用于制藥、農(nóng)藥、塑料等領(lǐng)域。亞胺及其衍生物可用于合成染料、香料、殺菌劑、藥物等。針對現(xiàn)有的腈類加氫催化劑價格昂貴等問題，本文以價格低廉的過渡金屬鎳為催化劑活性組分，制備了一系列鎳基納米催化劑，并應(yīng)用于苯甲腈加氫反應(yīng)，研究了催化劑

2、結(jié)構(gòu)與苯甲腈加氫反應(yīng)之間的構(gòu)效關(guān)系。
　　本文首先以鎳納米粒子為活性中心，水滑石（LDH）為前驅(qū)體，制備了LDH包裹Ni粒子（Ni@mSiO2@LDH）和雙金屬氧化物（LDO）包裹Ni粒子（Ni@mSiO2@LDO）核殼結(jié)構(gòu)鎳基納米催化劑。結(jié)果表明Ni@mSiO2@LDO和Ni@mSiO2@LDH之間可以通過焙燒還原和水合過程相互轉(zhuǎn)化，即可通過水分子開關(guān)來調(diào)節(jié)Ni@mSiO2@LDO和Ni@mSiO2@LDH的結(jié)構(gòu)和酸堿性，使苯甲

3、腈選擇性加氫生成N-芐亞甲基芐胺和芐胺。接著采用尿素分解法制備了LDH，并以LDH為載體，利用浸漬還原法制備負(fù)載型鎳基納米催化劑，通過TEM證明了活性組分Ni均勻的分散在LDH載體上。在不同極性溶劑中的苯甲腈加氫反應(yīng)過程中，催化劑均表現(xiàn)出了良好的活性。實(shí)驗結(jié)果表明反應(yīng)的選擇性與溶劑的極性有關(guān)，極性強(qiáng)的溶劑有利于芐胺的生成。最后以含鎳LDH為前驅(qū)體，制備了高分散鎳基催化劑。結(jié)果表明在苯甲腈加氫反應(yīng)中，催化劑具有較好的催化活性和選擇性，催化