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1、催化同時(shí)去除碳顆粒和NOx是凈化柴油機(jī)尾氣中碳顆粒和NOx最理想的技術(shù)途徑。在現(xiàn)有催化體系中,催化劑存在抗硫抗水性能差、NOx還原生成N2選擇性低的缺點(diǎn),鉑族金屬催化劑具有高抗硫抗水性能,且對(duì)CO還原NO具有高N2選擇性。本課題主要研究鉑族金屬Ru、Pt和Rh在富氧含硫含水條件下催化同時(shí)去除碳顆粒和NOx的特性,得到了一系列富有意義的結(jié)果。
(1)對(duì)富氧含硫含水條件下鉑族金屬Ru、Pt和Rh同時(shí)催化去除碳顆粒和NOx的活性進(jìn)行
2、研究,結(jié)果表明:鉑族金屬 Ru、Pt和Rh在富氧含硫含水條件下,具有催化同時(shí)去除碳顆粒和NOx的活性,其活性順序?yàn)镽u>Pt>Rh;與空白相比,Ru催化劑的T10降低了163℃,VdeNOx增加了11.94×10-5mol;Pt催化劑的T10降低了126℃,VdeNOx增加了5.06×10-5mol;Rh催化劑的T10降低91℃,VdeNOx增加了1.05×10-5mol。
(2)考察了不同制備條件(焙燒溫度、焙燒時(shí)間、焙燒氛
3、圍、負(fù)載量、載體和前驅(qū)物)對(duì)鉑族金屬 Ru、Pt和Rh催化活性的影響,并優(yōu)選出催化劑最佳的制備條件,結(jié)果表明:制備條件對(duì)Ru、Pt和Rh的催化活性有較大影響。隨著焙燒溫度的升高和焙燒時(shí)間的增長(zhǎng),催化劑的活性先增高后降低;隨著負(fù)載量的增加,催化劑的活性增高;最佳焙燒氛圍和載體分別為1.5%H2/N2和ZrO2;前驅(qū)物對(duì)催化活性也有影響。其中,Ru的最佳制備條件為:前驅(qū)物Ru(CO)H2[P(C6H5)3]3、載體ZrO2、負(fù)載量1%-5%
4、、焙燒氛圍1.5%H2/N2或N2、焙燒溫度800℃和焙燒時(shí)間3h。Pt的最佳制備條件為:前驅(qū)物H2PtCl6·6H2O、載體ZrO2、負(fù)載量1%-5%、焙燒氛圍1.5%H2/N2、焙燒溫度900℃和焙燒時(shí)間3h。Rh的最佳制備條件為:前驅(qū)物RhCl3·3H2O、載體ZrO2、負(fù)載量1%-5%、焙燒氛圍1.5%H2/N2、焙燒溫度800℃和焙燒時(shí)間3h。
(3)采用BET、TEM、EDS、XPS等技術(shù)對(duì)影響因素進(jìn)行表征分析,結(jié)
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