富氧條件下SAPO-11催化劑上氫氣選擇催化還原NOx的研究.pdf

1、眾所周知，汽車排放的尾氣所含有的氮氧化物(NOx)是大氣污染物之一，使得生態(tài)環(huán)境和人類健康受到嚴(yán)重危害，如何消除NOx成為眾多科研者們的研究熱點(diǎn)。選擇催化還原法(SCR)是目前最有效、最具應(yīng)用前景的氮氧化物消除方法。其中，以氫氣為還原劑的催化反應(yīng)(H2-SCR)具有清潔、低溫高活性的突出優(yōu)點(diǎn)，因此本文以H2為還原劑，選用SAPO-11分子篩作為載體，研究了富氧條件下催化劑的H2-SCR反應(yīng)性能，具體工作如下:
　　1、以Pd、Pt

2、為負(fù)載金屬研究了0.4％NOx+2％H2+10％O2/He條件下催化劑的H2-SCR反應(yīng)性能。結(jié)果表明，Pt/SAPO-11催化劑具有較好的催化活性，而Pd基催化劑則活性較低，這說(shuō)明Pt是適用于H2-SCR反應(yīng)的優(yōu)良負(fù)載金屬。
　　2、在NOx(NO+NO2)和NO反應(yīng)氣氛下，考察了各種因素(Pt負(fù)載量、載體硅含量、空速、反應(yīng)氣體濃度、預(yù)處理氣氛)對(duì)Pt/SAPO-11催化性能的影響。結(jié)果表明，催化劑0.5％Pt/SAPO-11能

3、夠在比較寬的空速范圍內(nèi)具有較高的催化活性;在反應(yīng)過(guò)程中，由于氧氣與NO競(jìng)爭(zhēng)氫氣，進(jìn)而使得參與目標(biāo)反應(yīng)的氫氣量減少，反應(yīng)氣氛中氧氣濃度的增加進(jìn)一步降低催化劑的反應(yīng)活性;由于在反應(yīng)過(guò)程中Pt的價(jià)態(tài)會(huì)隨著反應(yīng)進(jìn)行調(diào)整發(fā)生轉(zhuǎn)變，所以不同預(yù)處理氣氛對(duì)催化劑的活性影響較小，甚至不發(fā)生變化。此外，通過(guò)對(duì)比NO+NO2條件與NO條件下的活性發(fā)現(xiàn):對(duì)于0.5％Pt/SAPO-11催化劑，在120℃之前，二者的催化性能差別較大，NO2的存在使得催化劑的活性

4、下降，所以NO2在該溫度之前起抑制作用，但在120℃之后，二者幾乎沒(méi)有差異。然而對(duì)于1％Pt/SAPO-11催化劑來(lái)說(shuō)，NO2的存在使得催化劑的催化活性在整個(gè)測(cè)試溫度區(qū)間上下降10％-20％。所以在本研究的體系中，NO2的存在抑制了催化劑的催化活性。
　　3、選用金屬助劑（Zr、V、W、Ce、La、Ag、Ru等）對(duì)催化劑進(jìn)行了改性探究。采用共浸漬法制備0.5％Pt-1％M/SAPO-11一系列的催化劑并進(jìn)行了催化劑活性評(píng)價(jià)，結(jié)果表