富氧條件下SAPO-11催化劑上氫氣選擇催化還原NOx的研究.pdf

1、眾所周知，汽車排放的尾氣所含有的氮氧化物(NOx)是大氣污染物之一，使得生態(tài)環(huán)境和人類健康受到嚴重危害，如何消除NOx成為眾多科研者們的研究熱點。選擇催化還原法(SCR)是目前最有效、最具應用前景的氮氧化物消除方法。其中，以氫氣為還原劑的催化反應(H2-SCR)具有清潔、低溫高活性的突出優(yōu)點，因此本文以H2為還原劑，選用SAPO-11分子篩作為載體，研究了富氧條件下催化劑的H2-SCR反應性能，具體工作如下:
　　1、以Pd、Pt

2、為負載金屬研究了0.4％NOx+2％H2+10％O2/He條件下催化劑的H2-SCR反應性能。結果表明，Pt/SAPO-11催化劑具有較好的催化活性，而Pd基催化劑則活性較低，這說明Pt是適用于H2-SCR反應的優(yōu)良負載金屬。
　　2、在NOx(NO+NO2)和NO反應氣氛下，考察了各種因素(Pt負載量、載體硅含量、空速、反應氣體濃度、預處理氣氛)對Pt/SAPO-11催化性能的影響。結果表明，催化劑0.5％Pt/SAPO-11能

3、夠在比較寬的空速范圍內具有較高的催化活性;在反應過程中，由于氧氣與NO競爭氫氣，進而使得參與目標反應的氫氣量減少，反應氣氛中氧氣濃度的增加進一步降低催化劑的反應活性;由于在反應過程中Pt的價態(tài)會隨著反應進行調整發(fā)生轉變，所以不同預處理氣氛對催化劑的活性影響較小，甚至不發(fā)生變化。此外，通過對比NO+NO2條件與NO條件下的活性發(fā)現(xiàn):對于0.5％Pt/SAPO-11催化劑，在120℃之前，二者的催化性能差別較大，NO2的存在使得催化劑的活性

4、下降，所以NO2在該溫度之前起抑制作用，但在120℃之后，二者幾乎沒有差異。然而對于1％Pt/SAPO-11催化劑來說，NO2的存在使得催化劑的催化活性在整個測試溫度區(qū)間上下降10％-20％。所以在本研究的體系中，NO2的存在抑制了催化劑的催化活性。
　　3、選用金屬助劑（Zr、V、W、Ce、La、Ag、Ru等）對催化劑進行了改性探究。采用共浸漬法制備0.5％Pt-1％M/SAPO-11一系列的催化劑并進行了催化劑活性評價，結果表