Ce基復(fù)合氧化物同時(shí)催化去除碳煙-NOx的性能研究.pdf

1、近年來，隨著汽車保有量的快速增長，機(jī)動車排放污染已成為城市霧霾的主要來源之一，如何控制排放污染已成為全社會嚴(yán)重關(guān)切的問題。但是，柴油機(jī)燃燒過程中的主要有害排放物顆粒物（PM）和氮氧化物（NOx）存在著此消彼長的trade-off效應(yīng)，單純通過內(nèi)燃機(jī)機(jī)內(nèi)凈化控制難以將兩者同時(shí)降到排放限值以下，柴油機(jī)尾氣后處理技術(shù)則是一種有效降低柴油機(jī)的污染排放的途徑。
　　本文對Ce基復(fù)合氧化物同時(shí)催化去除柴油機(jī)排放污染物PM和NOx展開了實(shí)驗(yàn)研究

2、，采用色素碳黑與催化劑緊接觸混合，分別在空氣氣氛和NOx氣氛下測試其催化性能；采用BET、XRD、TEM、H2-TPR、Soot-TPR、XPS等手段研究了氧化物催化劑的結(jié)構(gòu)、催化活性及其機(jī)理。
　　本研究采用檸檬酸絡(luò)合法制備了不同比例的Ce-La復(fù)合稀土氧化物催化劑，討論了La的摻入對CeO2氧化催化碳煙和去除NOx性能的影響。發(fā)現(xiàn)Ce-La復(fù)合氧化物的催化活性高于其單一氧化物，一部分La3+可能進(jìn)入了CeO2晶格，形成了Ce1

3、-xLaxO2固溶體。Ce1-xLaxO2氧化物的比表面積與催化活性成正相關(guān)，La3+的摻雜抑制了CeO2晶粒長大，有利于提升催化活性；隨著煅燒溫度升高，催化劑比表面積下降，晶粒變大，催化活性下降；與O2氣氛相比，NO+O2氣氛下催化劑氧化碳煙的起燃溫度更低。其中，CeLa0.05催化劑的最低起燃溫度達(dá)到308℃。
　　采用檸檬酸絡(luò)合法制備了不同過渡金屬（Co、Fe、Mn、Cu）和稀土金屬鈰(Ce)的復(fù)合氧化物催化劑，不同過渡金屬

4、對CeO2的摻雜都有助于提高催化去除碳煙和NOx的活性。初步研究表明Co主要以Co3O4的形式分散在CeO2表面，Co和Ce的相互作用，以及催化劑表面金屬離子變價(jià)，有利于電子轉(zhuǎn)移，從而提高催化碳煙的活性。
　　本文還探討了在Ce-Co復(fù)合氧化物中La摻雜對催化劑活性的促進(jìn)作用。Co主要以氧化物形式均勻分散在Ce-La固溶體表面，Co和La的摻雜有助于增大催化劑比表面積、抑制CeO2晶粒長大和提高氧化還原性能。在Ce-Co中引入La