化學(xué)修飾對(duì)過渡金屬摻雜二維材料的磁性調(diào)控.pdf

1、傳統(tǒng)的硅工藝電子器件，隨著集成化程度的不斷發(fā)展已經(jīng)到了一個(gè)瓶頸期。為了適應(yīng)信息時(shí)代的發(fā)展，必要尋求可以超越硅材料的電子器件材料是必由之路。自2004年石墨烯被成功制備以來，二維材料引起了人們廣泛的關(guān)注，諸如六角氮化硼，二硫化鉬等等二維材料相繼被成功制備。二維材料在極小的尺度下有著出色且獨(dú)特量子效應(yīng)，被看成是制備微納電子器件的優(yōu)良材料。過渡金屬摻雜可以有效地調(diào)控二維材料的磁性性質(zhì)和電子性質(zhì)，但是過渡金屬摻雜對(duì)其晶體環(huán)境比較敏感，本文采用了

2、第一性原理的方法研究了化學(xué)修飾對(duì)過渡金屬摻雜石墨烯以及二硫化鉬的磁性調(diào)控，取得以下研究成果：
　　(1)H原子化學(xué)修飾對(duì)過渡金屬摻雜石墨烯的磁性調(diào)控：我們分析了Hubbard U值對(duì)過渡金屬摻雜石墨烯體系的磁性及電子結(jié)構(gòu)的影響。發(fā)現(xiàn)過渡金屬摻雜石墨烯的電子性質(zhì)對(duì)局域庫(kù)倫勢(shì)十分敏感。通過線性響應(yīng)的方法，我們獲得系統(tǒng)在自洽計(jì)算下的Hubbard U值，應(yīng)用DFT+U的方法研究了H原子化學(xué)修飾對(duì)摻雜系統(tǒng)磁性的影響。我們發(fā)現(xiàn)H原子的化學(xué)修

3、飾可以有效的調(diào)控?fù)诫s系統(tǒng)的磁性，可以使系統(tǒng)的自旋狀態(tài)從自旋開啟到自旋關(guān)閉，具有自旋開關(guān)的特征。通過交換劈裂以及晶體場(chǎng)劈裂分析了磁性變化的機(jī)制，H原子的化學(xué)修飾會(huì)引起3d過渡金屬d態(tài)電荷的轉(zhuǎn)移，改變上下自旋通道電荷的分布，從而有效調(diào)控系統(tǒng)的磁性特征。
　　(2)H/F原子對(duì)過渡金屬摻雜單層MoS2的磁性調(diào)控：H/F元素可以有效的調(diào)控過渡金屬摻雜MoS2的磁性和電子結(jié)構(gòu)，其中摻雜的過渡金屬我們主要考慮的Fe、Co和 Mn。我們的研究發(fā)

4、現(xiàn)：當(dāng)過渡金屬原子吸附一個(gè) H原子時(shí)，其磁矩增加1μB；而當(dāng)吸附了一個(gè)F原子時(shí)其磁矩會(huì)減小1μB。H-Mn-MoS2、H-Mn-MoS2、F-Fe-MoS2和F-Co-MoS2系統(tǒng)，在費(fèi)米能級(jí)的自旋極化率是100％，電子結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)half-metal的特性；而H-Fe-MoS2系統(tǒng)，在最高占據(jù)態(tài)的自旋極化率為100%,系統(tǒng)的電子結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)spin-selected half semiconductor(ss-HSC)的特性。F-Mn-MoS