III-V(GaN)及IV(SiC、GeC)族二維材料表面修飾磁性自旋量子調(diào)控的第一性原理研究.pdf

1、得益于超級計算機的高速發(fā)展，近年來基于密度泛函理論的第一性原理計算方法在物理學、化學和材料科學領域得到了廣泛應用。理論計算的方法不僅僅可以對已有的實驗現(xiàn)象進行解釋，提供理論基礎，同時可以預測材料的新奇性質(zhì)和設計新材料，為實驗提供指導和研究方向。2004年，Geim和Novoselov利用機械剝離法成功制備石墨烯并于2010年獲得諾貝爾物理學獎。自此，對石墨烯的研究成為物理、化學和材料科學各大領域的熱點問題。由于石墨烯二維層狀材料展現(xiàn)的新

2、奇性質(zhì)和巨大的應用前景，其它二維材料也逐漸成為科研人員的研究對象。相關研究表明單原子層氮化硼、氮化鎵、碳化硅等結構已經(jīng)在實驗上成功制備。二維層狀材料相對于塊體材料而言通常具有獨特的力學、熱學、光學、電學和磁學性質(zhì)，并且由于二維材料包含的原子都暴露在環(huán)境中，通過對二維材料進行改性修飾可以對其性質(zhì)進行調(diào)節(jié)控制。本文主要對III-V（GaN）及IV（SiC、GeC）族二維材料的功能化進行第一性原理研究計算，主要研究結果如下：
　　1.本

3、文運用半氫化的方法對二維碳化鍺（GeC）材料進行表面修飾，研究了功能化碳化鍺材料的電學和磁學性質(zhì)。計算結果顯示，碳原子和鍺原子兩者均可與氫原子成鍵形成穩(wěn)定結構。吸附氫原子后，吸附位的原子由sp2雜化方式轉(zhuǎn)化為sp3雜化，因此體系由平面結構變?yōu)轳薨櫊?。研究表明當氫原子吸附到鍺原子時，碳原子上局域磁矩，體系表現(xiàn)為室溫鐵磁性半導體，帶隙為0.93 eV，居里溫度達到299K；當氫原子吸附到碳原子時，鍺原子上局域磁矩，體系表現(xiàn)為反鐵磁性半導體，

4、帶隙為0.81 eV。計算結果表明氫原子吸附到鍺原子上的能量更低，體系更穩(wěn)定即更容易展現(xiàn)鐵磁性。并且，我們用氯原子和羥基官能團替換氫原子，發(fā)現(xiàn)不同替換濃度可以調(diào)節(jié)碳化鍺材料的電學和磁學性質(zhì)。隨著氯原子替換濃度的增加，體系帶隙逐漸減小至0，從半導體轉(zhuǎn)變?yōu)榘虢饘?；隨著羥基替換濃度的增加，體系從鐵磁性半導體轉(zhuǎn)變?yōu)榉磋F磁性半導體，凈磁矩消失。
　　2.晶體生長過程中難免會形成缺陷，因此探究缺陷環(huán)境下材料的電子結構和磁學性質(zhì)是很有必要的。本

5、文用模擬的手段，構造了二維碳化硅材料中可能存在的三種缺陷，并計算缺陷的引入對材料物理性質(zhì)的影響。計算結果顯示，單個碳原子缺陷和碳、硅雙原子缺陷并不在體系中引入磁性，兩種情況下帶隙分別為1.29eV和0.84 eV。單個硅原子缺陷使得體系有2μB的凈磁矩，體系為0.1 eV的窄帶隙半導體。另外，我們考慮了幾種金屬和非金屬元素摻雜，并且計算了摻雜的形成能和結合能。結果顯示，所考慮的幾種摻雜元素都可以與碳化硅材料匹配，并且不同的摻雜元素摻雜使

6、得二維碳化硅材料展現(xiàn)了不同的物理性質(zhì)。
　　3.相較于普通的二維平面材料，納米帶結構因為其獨特的邊緣構造因而具有更為豐富的磁性和電子結構。本文計算了III-V族鋸齒型氮化鎵納米帶邊緣不同氫化和氟化方式的電學和磁學性質(zhì)。研究表明，雙氫原子和氟原子吸附的Ga邊界具有鐵磁性；雙氫原子或氟原子吸附的N原子邊界沒有磁性。當Ga邊界原子吸附兩個氟原子而N邊界原子吸附單個氟原子時，體系表現(xiàn)為半金屬性質(zhì)。此外，通過外加電場可以進一步調(diào)控鋸齒型氮化