III-V(GaN)及IV(SiC、GeC)族二維材料表面修飾磁性自旋量子調(diào)控的第一性原理研究.pdf

1、得益于超級計算機的高速發(fā)展，近年來基于密度泛函理論的第一性原理計算方法在物理學(xué)、化學(xué)和材料科學(xué)領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用。理論計算的方法不僅僅可以對已有的實驗現(xiàn)象進行解釋，提供理論基礎(chǔ)，同時可以預(yù)測材料的新奇性質(zhì)和設(shè)計新材料，為實驗提供指導(dǎo)和研究方向。2004年，Geim和Novoselov利用機械剝離法成功制備石墨烯并于2010年獲得諾貝爾物理學(xué)獎。自此，對石墨烯的研究成為物理、化學(xué)和材料科學(xué)各大領(lǐng)域的熱點問題。由于石墨烯二維層狀材料展現(xiàn)的新

2、奇性質(zhì)和巨大的應(yīng)用前景，其它二維材料也逐漸成為科研人員的研究對象。相關(guān)研究表明單原子層氮化硼、氮化鎵、碳化硅等結(jié)構(gòu)已經(jīng)在實驗上成功制備。二維層狀材料相對于塊體材料而言通常具有獨特的力學(xué)、熱學(xué)、光學(xué)、電學(xué)和磁學(xué)性質(zhì)，并且由于二維材料包含的原子都暴露在環(huán)境中，通過對二維材料進行改性修飾可以對其性質(zhì)進行調(diào)節(jié)控制。本文主要對III-V（GaN）及IV（SiC、GeC）族二維材料的功能化進行第一性原理研究計算，主要研究結(jié)果如下：
　　1.本

3、文運用半氫化的方法對二維碳化鍺（GeC）材料進行表面修飾，研究了功能化碳化鍺材料的電學(xué)和磁學(xué)性質(zhì)。計算結(jié)果顯示，碳原子和鍺原子兩者均可與氫原子成鍵形成穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。吸附氫原子后，吸附位的原子由sp2雜化方式轉(zhuǎn)化為sp3雜化，因此體系由平面結(jié)構(gòu)變?yōu)轳薨櫊?。研究表明?dāng)氫原子吸附到鍺原子時，碳原子上局域磁矩，體系表現(xiàn)為室溫鐵磁性半導(dǎo)體，帶隙為0.93 eV，居里溫度達到299K；當(dāng)氫原子吸附到碳原子時，鍺原子上局域磁矩，體系表現(xiàn)為反鐵磁性半導(dǎo)體，

4、帶隙為0.81 eV。計算結(jié)果表明氫原子吸附到鍺原子上的能量更低，體系更穩(wěn)定即更容易展現(xiàn)鐵磁性。并且，我們用氯原子和羥基官能團替換氫原子，發(fā)現(xiàn)不同替換濃度可以調(diào)節(jié)碳化鍺材料的電學(xué)和磁學(xué)性質(zhì)。隨著氯原子替換濃度的增加，體系帶隙逐漸減小至0，從半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)榘虢饘?；隨著羥基替換濃度的增加，體系從鐵磁性半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)榉磋F磁性半導(dǎo)體，凈磁矩消失。
　　2.晶體生長過程中難免會形成缺陷，因此探究缺陷環(huán)境下材料的電子結(jié)構(gòu)和磁學(xué)性質(zhì)是很有必要的。本

5、文用模擬的手段，構(gòu)造了二維碳化硅材料中可能存在的三種缺陷，并計算缺陷的引入對材料物理性質(zhì)的影響。計算結(jié)果顯示，單個碳原子缺陷和碳、硅雙原子缺陷并不在體系中引入磁性，兩種情況下帶隙分別為1.29eV和0.84 eV。單個硅原子缺陷使得體系有2μB的凈磁矩，體系為0.1 eV的窄帶隙半導(dǎo)體。另外，我們考慮了幾種金屬和非金屬元素摻雜，并且計算了摻雜的形成能和結(jié)合能。結(jié)果顯示，所考慮的幾種摻雜元素都可以與碳化硅材料匹配，并且不同的摻雜元素摻雜使

6、得二維碳化硅材料展現(xiàn)了不同的物理性質(zhì)。
　　3.相較于普通的二維平面材料，納米帶結(jié)構(gòu)因為其獨特的邊緣構(gòu)造因而具有更為豐富的磁性和電子結(jié)構(gòu)。本文計算了III-V族鋸齒型氮化鎵納米帶邊緣不同氫化和氟化方式的電學(xué)和磁學(xué)性質(zhì)。研究表明，雙氫原子和氟原子吸附的Ga邊界具有鐵磁性；雙氫原子或氟原子吸附的N原子邊界沒有磁性。當(dāng)Ga邊界原子吸附兩個氟原子而N邊界原子吸附單個氟原子時，體系表現(xiàn)為半金屬性質(zhì)。此外，通過外加電場可以進一步調(diào)控鋸齒型氮化