非貴金屬催化劑的制備及其燃料電池中的應(yīng)用.pdf

1、燃料電池（Fuel Cell）是一種高效、環(huán)境友好的電化學(xué)發(fā)電裝置，能持續(xù)將燃料的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能，是未來(lái)可持續(xù)能源體系發(fā)展的重要目標(biāo)。目前，已在汽車動(dòng)力、家庭電源等民用領(lǐng)域示范運(yùn)行，但因其成本高和催化劑活性易衰減等問(wèn)題，而阻礙了燃料電池的產(chǎn)業(yè)化進(jìn)展。鉑基材料是燃料電池中最常用的陰極氧還原反應(yīng)（OxygenReduction Reaction,ORR）催化劑。由于鉑基材料資源有限、價(jià)格昂貴及易受CO毒害，ORR催化劑的研究主要集中于低P

2、t材料改性和非Pt催化劑兩個(gè)方面。非金屬摻雜和非貴金屬?gòu)?fù)合的碳材料因?qū)RR有良好的催化性能而吸引了廣泛的關(guān)注。本文以低成本和高性能的ORR催化劑材料為目標(biāo)，設(shè)計(jì)了系列非貴金屬材料，探索發(fā)展綠色可行、低成本的制備方法，并系統(tǒng)研究了該催化劑在堿性條件下的ORR催化性能及在葡萄糖燃料電池中應(yīng)用。本論文的主要工作如下：
　?、磐ㄟ^(guò)對(duì)固體材料的物理混合與高溫處理，經(jīng)酸洗處理，制備出鈷鐵/多孔碳的催化劑。利用XRD、比表面積分析、掃描電鏡、

3、透射電鏡和X射線光電子能譜等表征手段對(duì)所制備的材料進(jìn)行了物相、結(jié)構(gòu)及組分分析；并利用標(biāo)準(zhǔn)三電極系統(tǒng)對(duì)材料的氧還原和析氧反應(yīng)電催化性能進(jìn)行測(cè)試。實(shí)驗(yàn)顯示，鈷鐵合金摻雜的多孔碳在堿性溶液中催化氧還原或析氧反應(yīng)的起始電位比較接近貴金屬催化劑，其在10 mA cm-2對(duì)應(yīng)的析氧電位僅比RuO2小20 mV。
　?、莆锢砘旌系墓腆w材料經(jīng)高溫和經(jīng)酸洗處理，制備出系列硫氮摻雜的多孔碳材料。從中篩選性質(zhì)良好的碳材料進(jìn)行改性，并研究催化劑在氧還原反

4、應(yīng)和葡萄糖傳感的應(yīng)用。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，金屬與摻雜碳的協(xié)同作用增強(qiáng)了材料對(duì)氧還原反應(yīng)和葡萄糖氧化的催化活性，且在堿性溶液中有良好的穩(wěn)定性。
　?、且愿牧糎ummer’s法合成了氧化石墨烯（GO），經(jīng)水熱和熱處理制備出了NiO/GNS的納米材料。通過(guò)系列的物理表征（XRD、BET、SEM、TEM等）和電化學(xué)測(cè)試對(duì)NiO/GNS在無(wú)酶葡萄糖傳感和生物燃料電池中的催化性能進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。結(jié)果表明，NiO/GNS有良好的選擇性和抗干擾性，對(duì)