非貴金屬催化劑的制備及其燃料電池中的應用.pdf

1、燃料電池（Fuel Cell）是一種高效、環(huán)境友好的電化學發(fā)電裝置，能持續(xù)將燃料的化學能轉化為電能，是未來可持續(xù)能源體系發(fā)展的重要目標。目前，已在汽車動力、家庭電源等民用領域示范運行，但因其成本高和催化劑活性易衰減等問題，而阻礙了燃料電池的產業(yè)化進展。鉑基材料是燃料電池中最常用的陰極氧還原反應（OxygenReduction Reaction,ORR）催化劑。由于鉑基材料資源有限、價格昂貴及易受CO毒害，ORR催化劑的研究主要集中于低P

2、t材料改性和非Pt催化劑兩個方面。非金屬摻雜和非貴金屬復合的碳材料因對ORR有良好的催化性能而吸引了廣泛的關注。本文以低成本和高性能的ORR催化劑材料為目標，設計了系列非貴金屬材料，探索發(fā)展綠色可行、低成本的制備方法，并系統(tǒng)研究了該催化劑在堿性條件下的ORR催化性能及在葡萄糖燃料電池中應用。本論文的主要工作如下：
　　⑴通過對固體材料的物理混合與高溫處理，經酸洗處理，制備出鈷鐵/多孔碳的催化劑。利用XRD、比表面積分析、掃描電鏡、

3、透射電鏡和X射線光電子能譜等表征手段對所制備的材料進行了物相、結構及組分分析；并利用標準三電極系統(tǒng)對材料的氧還原和析氧反應電催化性能進行測試。實驗顯示，鈷鐵合金摻雜的多孔碳在堿性溶液中催化氧還原或析氧反應的起始電位比較接近貴金屬催化劑，其在10 mA cm-2對應的析氧電位僅比RuO2小20 mV。
　?、莆锢砘旌系墓腆w材料經高溫和經酸洗處理，制備出系列硫氮摻雜的多孔碳材料。從中篩選性質良好的碳材料進行改性，并研究催化劑在氧還原反

4、應和葡萄糖傳感的應用。實驗結果表明，金屬與摻雜碳的協同作用增強了材料對氧還原反應和葡萄糖氧化的催化活性，且在堿性溶液中有良好的穩(wěn)定性。
　　⑶以改良Hummer’s法合成了氧化石墨烯（GO），經水熱和熱處理制備出了NiO/GNS的納米材料。通過系列的物理表征（XRD、BET、SEM、TEM等）和電化學測試對NiO/GNS在無酶葡萄糖傳感和生物燃料電池中的催化性能進行了系統(tǒng)的研究。結果表明，NiO/GNS有良好的選擇性和抗干擾性，對