鈰基非貴金屬催化劑的制備及其催化CO還原NO的研究.pdf

1、NO和CO的過度排放已對自然界和人類造成了大量危害，因此研究通過催化CO還原NO從而達到對兩種有害氣體的共同消除，有著重要的現實意義。某些非貴金屬因其表現出的高活性可有希望代替稀缺的貴金屬來作為消除NOx的催化劑，已成為很多研究者關注對象。作為活性載體的CeO2因為其優(yōu)秀的儲氧能力，也被越來越廣泛的應用到氧化還原反應中。本論文選擇鈰基氧化物負載Cu或Ni為催化劑，對其催化CO還原NO的性能進行研究。
　　 采用溶膠凝膠(SG)、

2、沉積沉淀(DP)和共沉淀法(CP)制備了CuO-CeO2催化劑，制備過程中表面活性劑的添加可以增大載體比表面積，更好的分散活性金屬粒子，并提供更多有利于反應的氧空位。向載體中分別引入Sr2+和Zr4+后，Sr的摻雜會降低載體的比表面積最終導致活性下降，而在共沉淀制備方法中，適量Zr的引入則可以提高Cu2+的可被還原性，起到促進活性的作用。
　　 在此基礎上，以共沉淀法制備了不同Cu量和不同Ni量的催化劑。對于Cu系列催化劑，11

3、.5％CuO-Ce0.9Zr0.1O2在150℃時，NO的轉化率達到35％，16％CuO-Ce0.9Zr0.1O2在100,000h-1的高空速下，300℃時N2生成率達到100％，并通過XRD，N2吸附等溫曲線，Raman，H2-TPR和NO-TPD表征手段，研究了催化劑的結構特征，氧化還原性能以及活性位在反應中的作用。H2-TPR結果揭示了主要有兩類Cu物種參與氧化還原反應，并提出了在NO+CO反應中，較低溫度區(qū)間重要的活性物種是高

4、分散的銅，而高溫反應區(qū)間起作用的主要是晶格中銅物種的推斷。在這種結構中，能夠摻入晶格中的銅量是被限制的。另外NO-TPD證明了表面氧空位是吸附NO的活性位，NO在活性位上可直接解離形成N2O和N2。
　　 對于x％NiO-Ce0.9Zr0.1O2催化劑，16％NiO-Ce0.9Zr0.1O2活性最好，NO在150℃達到28％的轉化率，350℃時完全轉化，但當負載量過多時，過量的金屬氧化物會覆蓋高分散的活性物種，導致NO轉化率在低