MG-Al合金納米化制備以及石墨烯負(fù)載金屬氧化物對(duì)其的改性研究.pdf

1、本文采用不同熱處理和機(jī)械合金化工藝技術(shù)相結(jié)合的方式制備Mg-Al合金，并研究了熱處理工藝、球磨時(shí)間、催化摻雜等對(duì)Mg-Al合金相結(jié)構(gòu)、晶粒尺寸、儲(chǔ)氫性能的影響。
　　首先，采用退火和液氮淬火兩種不同的熱處理工藝，并研究了機(jī)械球磨時(shí)間對(duì)于制備Mg2Al3合金納米化及其儲(chǔ)氫性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)，機(jī)械球磨至100h之后，兩個(gè)樣品的顆粒大小已達(dá)至200-500nm，繼續(xù)增加球磨時(shí)間也并沒有明顯減小樣品的顆粒度，此時(shí)退火和液氮淬火的工藝對(duì)于

2、改善樣品顆粒尺寸并沒有明顯區(qū)別。退火處理的樣品在球磨160h即為最佳球磨時(shí)間，此時(shí)其最大可逆儲(chǔ)氫量為2.75wt％，動(dòng)力學(xué)性能也最佳，此時(shí)其熱力學(xué)性能也最佳，脫氫焓低至66.1KJ.mol-1.H2，低于普通MgH2粉末的脫氫反應(yīng)焓。球磨時(shí)間的增長(zhǎng)有可能會(huì)降低樣品的動(dòng)力學(xué)性能。
　　其次，為了研究新型催化劑的添加對(duì)Mg-Al合金的儲(chǔ)氫性能的影響，采用了水熱法制備出新型催化劑材料-Gp/Y2O3，并研究了不同含量的xwt％Gp/Y2

3、O3（0wt％，2wt％，5wt％，8wt％）對(duì)Mg85Al15合金（正庚烷中濕磨100h后）表面形貌以及儲(chǔ)氫性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)，在濕磨100h后繼續(xù)進(jìn)行液氮環(huán)境機(jī)械球磨15h可以再次降低樣品的顆粒尺寸，達(dá)至800nm以下。隨著Gp/Y2O3添加量的增加可有效提高樣品的動(dòng)力學(xué)性能，添加量為x=5時(shí)樣品的動(dòng)力學(xué)性能達(dá)至最佳狀態(tài)，但當(dāng)添加量為8wt％時(shí)樣品的吸放氫性能反而下降。通過Kissinger方程計(jì)算合金樣品的激活能發(fā)現(xiàn)，x=0時(shí)樣

4、品的脫氫激活能為162.58KJ/mol，當(dāng)添加量為x=5時(shí)，樣品的激活能可降至145.89KJ/mol。
　　最后，為了能夠進(jìn)一步改善Mg-Al合金的熱力學(xué)性能和動(dòng)力學(xué)性能，特通過溶劑熱法制備出新型石墨烯負(fù)載型催化劑-Gp/V2O3，并研究了不同含量的xwt％Gp/V2O3（0wt％，2wt％，5wt％,8wt％）對(duì)Mg85Al15合金（正庚烷中濕磨100h后）表面形貌以及儲(chǔ)氫性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)Gp/V2O3的添加極大改善了M

5、g85Al15合金的熱力學(xué)性能，在溫度為225℃時(shí)添加了Gp/V2O3的樣品可實(shí)現(xiàn)完全可逆吸放氫過程，而純Mg85Al15樣品則需在325℃才能實(shí)現(xiàn)完全可逆吸放氫反應(yīng)。此外，由動(dòng)力學(xué)曲線可知x=0時(shí)樣品的脫氫速率最慢，說明添加Gp/V2O3亦能提高M(jìn)g85Al15合金的動(dòng)力學(xué)性能。通過Kissinger方程計(jì)算發(fā)現(xiàn)x=0，2，5，8樣品的激活能分別為173.18KJ/mol、139.68KJ/mol、80.80KJ/mol、75.73K