基于鈀、銀催化合成雜環(huán)化合物的研究.pdf

1、雜環(huán)化合物是一類普遍存在于自然界的重要有機(jī)化合物，由于其良好的生物活性和藥理活性而被廣泛應(yīng)用于制藥工業(yè)中。因此，尋找一條綠色高效的合成雜環(huán)化合物的路徑一直是化學(xué)工作者努力研究的目標(biāo)。在過去二十年內(nèi)，過渡金屬催化合成雜環(huán)化合物占據(jù)重要地位，但受制于反應(yīng)條件苛刻、底物復(fù)雜等因素，故目前仍然有較大的發(fā)展空間。本論文首先利用設(shè)計(jì)的新的催化體系Pd(OAc)2/S=PPh3活化雙烯氯的策略，合成具有生物活性的黃酮類化合物。其次，用醋酸銀作催化劑引

2、發(fā)磷中心自由基合成了新的稠環(huán)化合物。同時(shí)對反應(yīng)機(jī)理也進(jìn)行了深入細(xì)致的研究，為過渡金屬催化氧化合成新的稠環(huán)化合物提供了一條高效簡潔的合成路線。本論文主要包括以下兩個(gè)部分的研究內(nèi)容:
　　1、鈀催化雙烯氯合成黃酮類化合物
　　基于鈀催化1，1-二氯-2-取代苯基乙烯和水楊醛的分子內(nèi)區(qū)域選擇性的串聯(lián)反應(yīng)，我們實(shí)現(xiàn)了一種構(gòu)建含氧雜環(huán)化合物的新策略。該反應(yīng)利用1，1-二氯-2-取代苯基乙烯作為高反應(yīng)活性和區(qū)域選擇性的骨架構(gòu)建相應(yīng)的黃酮

3、類化合物已得到較高的產(chǎn)率。該工作提出了Pd(OAc)2/S=PPh3體系，活化1，1-二氯-2-取代苯基乙烯是促進(jìn)該反應(yīng)生成黃酮類化合物的關(guān)鍵，并且在堿的幫助下對水楊醛進(jìn)行親核取代反應(yīng)，從而得到關(guān)鍵的活性中間體，進(jìn)行后續(xù)反應(yīng)并得到完全區(qū)域選擇性的黃酮。
　　2、銀催化氧磷自由基構(gòu)建含氮稠環(huán)化合物
　　吲哚取代的化合物是廣泛存在的藥物和天然存在的生物堿的核心骨架?；诙窖蹯⒁妆谎趸纬闪字行淖杂苫奶匦?，使用相對價(jià)廉而高效的