單層MoS2的電子結(jié)構(gòu)及晶格動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、二硫化鉬(MoS2)作為一種新型的二維層狀半導(dǎo)體材料，因其獨(dú)特的分子結(jié)構(gòu)、可觀的禁帶寬度等優(yōu)良特性，已經(jīng)成為了國內(nèi)外材料相關(guān)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一?；贛oS2光明的研究前途，我們借助Materials Studio軟件對本征態(tài)二硫化鉬、空位缺陷體系、稀土元素?fù)诫s、聲子譜等多個(gè)研究方向進(jìn)行了系統(tǒng)的計(jì)算研究，所取得的研究成果如下：
　　1.對6×6×1的MoS2單層超胞進(jìn)行了優(yōu)化計(jì)算，能帶結(jié)構(gòu)計(jì)算結(jié)果呈現(xiàn)出直接帶隙特點(diǎn)，禁帶寬度為1.7

2、26eV，略小于相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。光學(xué)吸收譜計(jì)算顯示單層MoS2從可見光區(qū)域至紫外光區(qū)域都有很強(qiáng)的吸收表現(xiàn)，表明單層MoS2也有制作光電子器件尤其是紫外探測器件的潛力。聲子譜的聲子色散曲線沒有簡并部分，分析是單層MoS2對稱性所致，同時(shí)兩光學(xué)支LO2、TO2在布里淵區(qū)中心的拉曼活性模式有1.9cm-1左右的LO-TO劈裂，比拉曼表征下E2g與A1g特征峰之間的頻率間隔小。
　　2.在對本征 MoS2研究的基礎(chǔ)上，我們研究了單層 Mo

3、S2中的空位缺陷行為。對Mo空位及雙 S空位的研究發(fā)現(xiàn)空位缺陷具有點(diǎn)缺陷的特征，且 S空位較 Mo空位更容易形成。結(jié)合電子分布、態(tài)密度分析認(rèn)為兩種空位缺陷在禁帶中引入的缺陷能級屬于受主能級的可能性大。Mo、S空位缺陷體系在高能量區(qū)域的導(dǎo)帶能態(tài)密度較本征態(tài)顯著變小，認(rèn)為缺陷能級的限域作用是可能因素之一。同時(shí)發(fā)現(xiàn)無論 Mo空位還是 S空位缺陷都導(dǎo)致導(dǎo)帶態(tài)密度有幾個(gè)量級的下降，說明空位缺陷的存在對MoS2電子結(jié)構(gòu)具有很大的影響。
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4、.考慮到稀土元素因具有豐富的5d態(tài)和4f態(tài)價(jià)電子及長壽命激發(fā)態(tài)，文中選擇了用La、Ce、Nd三種元素分別替換一個(gè)Mo原子對單層MoS2進(jìn)行了摻雜計(jì)算。得到的晶格參數(shù)、能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度、差分電荷密度等結(jié)果并與本征 MoS2進(jìn)行對比分析，發(fā)現(xiàn)La摻雜MoS2的晶格畸變程度最大而Nd摻雜最小，分析認(rèn)為造成的差別與三種雜質(zhì)原子的共價(jià)半徑(La>Ce>Nd)大小有關(guān)。摻入 La原子在MoS2的禁帶中引入受主能級，Ce、Nd摻雜可能形成施主、受主能

5、級共存的情況。三種稀土元素?fù)诫s的差分電荷密度表明單層MoS2中的電子分布發(fā)生改變，特別是Nd摻雜因?yàn)?f電子的存在使得差分電荷密度呈現(xiàn)出的反差尤為突出。
　　4.最后，我們對La摻雜單層MoS2磁性的計(jì)算采用GGA和在GGA基礎(chǔ)上引入 d態(tài)自旋電子之間排斥作用作修正的 GGA+U兩種不同方式。結(jié)果顯示，作修正的GGA+U方式使得La摻雜的磁矩確實(shí)有所變大，同時(shí)帶隙、晶格畸變程度都較GGA計(jì)算結(jié)果大，與基礎(chǔ)理論分析吻合性很好。但是考