基于納米材料標(biāo)記探針的電致化學(xué)發(fā)光分析方法的研究.pdf

1、近幾年來(lái)，納米材料越來(lái)越成為研究的熱門領(lǐng)域，特別是基于量子點(diǎn)發(fā)光材料構(gòu)建的納米生物探針在各領(lǐng)域都得到了廣泛的應(yīng)用。電致化學(xué)發(fā)光（ECL）具有很多優(yōu)良的性能特點(diǎn)，如操作方便、快速、靈敏度高、并且容易控制等。因此，電致化學(xué)發(fā)光生物傳感器已開始逐步應(yīng)用在各種生物分子的分析檢測(cè)中。本文中，我們主要制備了多種新型復(fù)合納米材料及量子點(diǎn)材料，如CdSe、石墨烯量子點(diǎn)等材料；設(shè)計(jì)并構(gòu)建了多種量子點(diǎn)生物探針，開發(fā)研制了基于DNA循環(huán)放大等信號(hào)放大技術(shù)的電

2、致化學(xué)發(fā)光生物傳感器，實(shí)現(xiàn)了對(duì)DNA等生物分子的高靈敏性檢測(cè)。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴制備了一種新型的 PAMAM-Au復(fù)合物納米材料，該材料是以樹枝狀大分子聚合物 PAMAM，包裹納米金顆粒復(fù)合而成。其次，利用雙穩(wěn)劑 CdSe量子點(diǎn)良好的電致化學(xué)發(fā)光性能，構(gòu)建了一種信號(hào)放大的CdSe量子點(diǎn)ECL生物探針，并將其應(yīng)用于高靈敏的 ECL生物傳感器中，實(shí)現(xiàn)了對(duì) DNA高選擇性、高靈敏的 ECL檢測(cè)。由于 PAMAM-Au復(fù)合物含有

3、大量的氨基基團(tuán)，因而它可以負(fù)載大量的CdSe量子點(diǎn)，同時(shí)納米金顆粒具有良好的導(dǎo)電性，可以加快 ECL反應(yīng)速度，因此，可以用于 ECL信號(hào)的放大檢測(cè)。最后，我們?cè)O(shè)計(jì)了基于工具酶對(duì)目標(biāo)進(jìn)行多重循環(huán)放大的技術(shù)，并通過(guò)納米金構(gòu)建了具有納米放大效應(yīng)的修飾電極，可以組裝大量的 DNA分子；當(dāng)DNA與目標(biāo)信號(hào)探針發(fā)生特異性雜交反應(yīng)后，電極表面結(jié)合了大量的CdSe量子點(diǎn)，產(chǎn)生放大的ECL信號(hào)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)目標(biāo)DNA的高靈敏檢測(cè)。⑵制備了一種新型的石墨烯量子

4、點(diǎn)，該量子點(diǎn)為球形，尺寸均勻，形貌良好，具有良好的的電致化學(xué)發(fā)光和熒光性能。其次，我們通過(guò) PDDA-GO復(fù)合物修飾電極，固定上大量的石墨烯量子點(diǎn)，并研究了 AuNPs對(duì)該石墨烯量子點(diǎn)電致化學(xué)發(fā)光的淬滅效應(yīng)。最后，我們利用了 DNA循環(huán)放大信號(hào)的技術(shù)，設(shè)計(jì)了一種新型的高靈敏、高選擇性的電致化學(xué)發(fā)光分析方案，實(shí)現(xiàn)了對(duì)目標(biāo)物DNA的高靈敏檢測(cè)。⑶提出了兩步信號(hào)放大的電致化學(xué)發(fā)光檢測(cè)方法。首先，基于AuNPs對(duì)量子點(diǎn)ECL的淬滅作用，通過(guò)多重

5、DNA循環(huán)放大技術(shù)，設(shè)計(jì)了一種新型的ECL生物傳感器，實(shí)現(xiàn)了對(duì)DNA高靈敏的檢測(cè)。新型的CdSe量子點(diǎn)具有很強(qiáng)的ECL發(fā)光，當(dāng)ECL信號(hào)被AuNPs淬滅后，模板DNA通過(guò)不斷地循環(huán)放大產(chǎn)生大量的目標(biāo)DNA，目標(biāo)DNA與電極上AuNPs標(biāo)記的DNA進(jìn)行雜交和循環(huán)反應(yīng)，引起了放大的ECL信號(hào)變化。其次，我們?cè)O(shè)計(jì)了一種新型的3D DNA骨架結(jié)構(gòu)，該骨架結(jié)構(gòu)具有較大的比表面積，能有效的負(fù)載更多的量子點(diǎn)和納米銀顆粒，納米銀顆粒良好的導(dǎo)電性，顯著提