單靶磁控濺射法制備CZTS(Se)薄膜及其在太陽(yáng)電池中的應(yīng)用.pdf

1、Cu2ZnSnSxSe4.x(CZTSSe)具有合適的禁帶寬度(1.5eV)和較高的光吸收系數(shù)(α＞104cm-1)，且元素儲(chǔ)量豐富，是最具潛力的高效率、低成本新型綠色光伏材料之一。但是，CZTS材料組分容忍度和單晶區(qū)域很小，存在二次相和元素分解等問(wèn)題，難以制備高質(zhì)量的CZTS薄膜。目前，CZTS薄膜器件的最高轉(zhuǎn)換效率為12.6％，遠(yuǎn)低于32％的理論效率。為了發(fā)展高效率、低成本的CZTS薄膜技術(shù)，大量的研究工作必不可少。
　　論文

2、的第一部分，采用操作簡(jiǎn)便的單靶（等化學(xué)計(jì)量的Cu2ZnSnS4四元化合物靶材）磁控濺射法沉積CZTS薄膜。研究發(fā)現(xiàn)，在濺射功率為75W，壓強(qiáng)為0.8Pa的條件下，CZTS薄膜具有較高的沉積速率12.7nm/min，合適的元素配比Cu∶Zn∶Sn∶S=24.90∶12.77∶12.76∶49.57，但沉積得到的CZTS薄膜顆粒尺寸為納米級(jí)別，結(jié)晶性較差。為了提高薄膜的結(jié)晶質(zhì)量，采用低成本、安全的硫粉作為硫源代替有毒的H2S/H2Se氣體，

3、對(duì)沉積得到的CZTS薄膜進(jìn)行硫化處理。研究發(fā)現(xiàn)，若硫化時(shí)間太短或者硫化溫度太低，CZTS薄膜結(jié)晶性不好;而硫化時(shí)間太長(zhǎng)或者硫化溫度太高，則隨著Sn元素?fù)p失出現(xiàn)二次相和孔洞。在硫化溫度為500℃，硫化時(shí)間為30min條件下，得到的CZTS薄膜結(jié)晶性能好且具有優(yōu)異的光電性能:光學(xué)帶隙1.53 eV,載流子濃度3.2x1015cm-3，遷移率57.6cm2(V.s)-1。
　　論文的第二部分，成功制備得到結(jié)構(gòu)為SLG/Mo/CZTS/C

4、dS/iZnO-AZO/Al的CZTS電池器件。I-V特性表征發(fā)現(xiàn)硫化溫度對(duì)電池電流密度有很大影響:硫化溫度升高，CZTS薄膜結(jié)晶性改善，晶體缺陷和載流子復(fù)合中心減少，從而增大載流子遷移率和電池電流密度。在500℃硫化30min得到的CZTS薄膜電池具有最優(yōu)的Ⅳ性能:電池效率4.4％，開(kāi)路電壓650mV，電流密度19.2mA/cm2，填充因子37％。
　　最后，通過(guò)調(diào)節(jié)CZTS靶材中S/Se元素的比例，制備不同S/Se元素含量的C

5、ZTS薄膜。研究表明，控制Cu2ZnSnSexS4-x薄膜中S/Se含量，可以實(shí)現(xiàn)薄膜光學(xué)帶隙在1.27-1.53eV范圍內(nèi)可調(diào)?；贑u2ZnSnSexS4-x薄膜，實(shí)驗(yàn)制備得到雙梯度帶隙的CZTS薄膜電池。量子效率分析發(fā)現(xiàn)，梯度帶隙的CZTS薄膜電池具有更寬的光譜吸收范圍，量子效率高達(dá)72％，比單一帶隙的CZTS薄膜電池（量子效率為52％）高出20％。
　　總之，本文提出一種操作簡(jiǎn)單，成本低的CZTS薄膜和電池器件的制備方法，