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1、電化學(xué)傳感器是指在電極和電解液異相相接的界面上,因電荷的遷移而發(fā)生的電極反應(yīng),從而將響應(yīng)信號(hào)轉(zhuǎn)化為電信號(hào)的化學(xué)傳感器。電化學(xué)傳感器在分析檢測(cè)領(lǐng)域逐漸成為重要的檢測(cè)技術(shù),因其具操作簡(jiǎn)便、選擇性高、分析速度快、價(jià)格低廉、并且可進(jìn)行在線(xiàn)分析等傳統(tǒng)分析方法不可比擬的優(yōu)勢(shì),已經(jīng)在藥理學(xué)、環(huán)境、食品、醫(yī)藥研發(fā)、農(nóng)業(yè)、發(fā)酵工業(yè)生產(chǎn)等領(lǐng)域得到了高度的關(guān)注和廣泛的應(yīng)用。自2010年,And re Ge im和Konstantin Novoselov獲得諾
2、貝爾物理學(xué)獎(jiǎng),國(guó)內(nèi)外對(duì)石墨烯倍受關(guān)注。本論文制備了石墨烯及功能化石墨烯雜化材料,并探究了其在電化學(xué)傳感器制備中的應(yīng)用。主要研究了石墨烯及其功能化復(fù)合物作為電極材料在毛細(xì)管電化學(xué)發(fā)光、葡萄糖生物傳感器和P450酶生物傳感器制備中的應(yīng)用,實(shí)現(xiàn)了對(duì)5-羥色胺和酪胺酸、葡萄糖、以及非那西丁的測(cè)定。全文共分為四章:
第一章:簡(jiǎn)要介紹了電化學(xué)傳感器的實(shí)際應(yīng)用,綜述了在電化學(xué)傳感器以石墨烯修飾電極的研究進(jìn)展。
第二章:通過(guò)將三(2
3、,2'-聯(lián)吡啶)釕(Ru(bpy)32+)結(jié)合2,2-連氮基-雙(3-乙基苯并噻唑-6-磺酸)(ABTS)功能化的石墨烯,并且成功的固定在電極表面,制備了一種具有高穩(wěn)定性電致發(fā)光電極。Ru(bpy)32+與 ABTS功能化的石墨電極之間的結(jié)合除了π-π電子的共軛作用外,還有靜電作用力。連有毛細(xì)管電泳的電化學(xué)發(fā)光(EC L)傳感器被用于檢測(cè)酪氨酸和5-羥色胺,利用它們對(duì)Ru(bpy)32+/三丙胺(TPA)體系產(chǎn)生淬滅效應(yīng)的。在經(jīng)過(guò)對(duì)毛細(xì)
4、管電泳分離和 ECL檢測(cè)條件進(jìn)行優(yōu)化后,這種淬滅機(jī)制得到了證實(shí)。在信噪比為S/N=3時(shí),針對(duì)酪氨酸和5-羥色胺的檢測(cè)線(xiàn)分別為0.1μM和0.02μM。此種方法將來(lái)可被用于檢測(cè)小腸癌患者中血液內(nèi)的酪氨酸和5-羥色胺。
第三章:通過(guò)制備聚二烯二甲基氯化銨(PDDA)功能化石墨烯(G),使其表面帶正電,與帶負(fù)電的納米金(AuNPs),進(jìn)行靜電自組裝,制得AuNPs/G。為了驗(yàn)證這種材料的應(yīng)用性,將其修飾到玻碳電極上,以葡萄糖氧化酶(
5、GO D)作為模板。將制備的G/AuNPs/GOD/GC E作為葡萄糖傳感器,其平均電子轉(zhuǎn)移速率為1.64 s-1。制備的葡萄糖傳感器對(duì)葡萄糖的響應(yīng)范圍是1~9 mM,檢出限為0.1 mM(S/N=3)。這種傳感器能夠有效的排除一般共存化合物的干擾,并且可以對(duì)血清樣品進(jìn)行測(cè)定,其回收率為在95.7%~107.6%。因此,可以說(shuō)明G/AuNPs雜化材料為GOD提供了優(yōu)良的導(dǎo)電性和適宜的微環(huán)境,這也為固定其他的酶或蛋白質(zhì)提供一種有利的平臺(tái)。
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